TY  - THES
U1  - Dissertation / Habilitation
A1  - Nemschokmichal, Sebastian
T1  - Temporal and spatial characterisation of nitrogen metastables in atmospheric pressure barrier discharges
N2  - The absolute density of the metastable N2(A,v=0) molecule was extensively studied in nitrogen barrier discharges at 500 mbar. For the detection of the metastables laser-induced fluorescence spectroscopy (LIF) was used, at which for the calibration of the absoute metastables density a comparison with Rayleigh scattering was performed. To get the ratio of the LIF signal to the Rayleigh signal it is shown that the LIF signal is the convolution of the Rayleigh signal with an exponential decay. Besides, the different cross sections are calculated and the ratio of the detection sensitivities at the laser and fluorescence wavelength is determined. As a first step on the way to atmospheric pressure barrier discharges, the laser-induced fluorescence spectroscopy was implemented in low pressure capacitively coupled radio-frequency discharges. The determined metastables density in the capacitively coupled radio-frequency discharge is somewhat below 10^12 cm^(-3) at 40 Pa and somewhat below 10^13 cm^(-3) at 1000 Pa. The axial density profiles show a nearly symmetric shape due to the long lifetime of the metastable state. At a pressure of 500 mbar the two discharge modes of the barrier discharge, the filamentary and the diffuse mode, were analysed. The filamentary mode was mainly investigated in an asymmetric discharge configuration. Typical densities in the detection volume are in the range of 10^13 cm^(-3), resulting in maximal densities of up to 10^15 cm^(-3) in the microdischarge channel. Such large densities are in agreement with the fast decay by the pooling reaction after the maximum of the metastables density in the afterglow of the discharge pulse. The time dependent measurements in the afterglow of single microdischarges offer a delay of the metastables production with respect to the discharge current. This delay indicates that the metastables production takes place mostly by cascades from higher triplet states, which are in turn excited by electron impact. The axial density profiles show a maximum in metastables density in front of the anode in agreement with optical emission spectroscopy, but which cannot be clearly identified because of the asymmetric discharge configuration. The measurements for the diffuse discharge mode were performed in a symmetric discharge configuration. The metastables density is in the range of 10^13 cm^(-3). It increases during the current pulse of the discharge and decays afterwards. The maximum of the metastables density is delayed with respect to the maximum of the discharge current. The depletion of metastables in the early discharge afterglow is dominated by the pooling reaction, afterwards quenching by nitrogen atoms becomes important assuming a nitrogen atom density in the order of 10^14 cm^(-3). As for the filamentary mode, the losses by diffusion are negligible for the measurement positions. The measured axial density profiles show an accumulation of metastables in front of the anode, whereas the density in front of the cathode is below the detection limit. To calculate the metastables current density to the dielectrics after the discharge pulse a simulation is developed including the dominant volume processes for the depletion of metastables and the axial diffusion. Starting point for the simulation is the axial metastables density distribution at the end of the discharge pulse. The calculated metastables current density at the dielectrics is in the range of 10^14 cm^(-2)s^(-1). With the use of recently calculated secondary electron emission coefficients a comparison of the secondary electron emission by metastables with the discharge current is done. It is figured out that the secondary electron emission current is large enough to be important during the discharge ignition. To expand the simulation to the whole voltage cycle, the excitation of metastables is assumed to be proportional to the discharge current and electron density. Using this model, the measured time dependences of the metastables density are well reproduced for the investigated parameter variations. This is not the case for the axial profiles, where a metastables loss process is missed to explain the formation of a density plateau in front of the anode during the discharge pulse. The intended calculation of the metastables current density shows that the delay of the metastables production with respect to the discharge current might be responsible for the ignition of microdischarges at the beginning of the discharge pulse.
N2  - Die absolute Dichte des metastabilen N2(A,v=0) Moleküls wurde umfassend in Stickstoffbarrierenentladungen bei 500 mbar untersucht. Zur Detektion der Metastabilen wurde die laserinduzierte Fluoreszenzspektroskopie (LIF) genutzt, wobei zur Kalibrierung der absoluten Metastabilendichte ein Vergleich mit Rayleighstreuung durchgeführt wurde. Um das Verhältnis vom LIF-Signal zum Rayleighsignal zu bestimmen wird gezeigt dass das LIF-Signal die Faltung aus dem Rayleighsignal mit einem exponentiellen Abfall ist. Daneben werden die verschiedenen Querschnitte berechnet und das Verhältnis der Detektorempfindlichkeiten bei der Laser- und der Fluoreszenzwellenlänge bestimmt. Als erster Schritt hin zu Atmosphärendruckentladungen wurde die laserinduzierte Fluoreszenzspektroskopie an kapazitiv gekoppelten Radiofrequenzentladungen bei Niederdruck realisiert. Die bestimmte Metastabilendichte in der kapazitiv gekoppelten Radiofrequenzentladung liegt etwas unter 10^12 cm^(-3) bei 40 Pa und etwas unter 10^13 cm^(-3) bei 1000 Pa. Die axialen Dichteprofile zeigen eine nahezu symmetrische Form aufgrund der langen Lebensdauer des metastabilen Zustandes. Bei einem Druck von 500 mbar wurden die beiden Entladungsmodi der Barrierenentladung, der filamentierte und der diffuse Modus, analysiert. Der filamentierte Modus wurde hauptsächlich in einer asymmetrischen Entladungskonfiguration untersucht. Typische Dichten im Detektionsvolumen sind im Bereich von 10^13 cm^(-3), was maximale Dichten von bis zu 10^15 cm^(-3) im Mikroentladungskanal ergibt. Solch große Dichten sind in Übereinstimmung mit dem schnellen Abfall durch die Poolingreaktion nach dem Maximum der Metastabilendichte im Nachleuchten des Entladungspulses. Die zeitabhängigen Messungen im Nachleuchten einzelner Mikroentladungen zeigen eine Verzögerung der Metastabilenproduktion in Bezug auf den Entladungsstrom. Diese Verzögerung deutet an dass die Metastabilenproduktion hauptsächlich durch Kaskaden von höheren Tripletzuständen stattfindet, welche wiederum durch Elektronenstoß angeregt werden. Die axialen Dichteprofile zeigen ein Maximum der Metastabilendichte vor der Anode in Übereinstimmung mit optischer Emissionsspektroskopie, welches aber aufgrund des asymmetrischen Entladungsaufbaus nicht eindeutig nachgewiesen werden kann. Die Messungen für den diffusen Entladungsmodus wurden in einer symmetrischen Entladungskonfiguration durchgeführt. Die Metastabilendichte liegt im Bereich von 10^13 cm^(-3). Sie steigt während des Strompulses der Entladung und fällt anschließend ab. Das Maximum der Metastabilendichte ist bezüglich des Maximums des Entladungsstroms verzögert. Der Abbau der Metastabilen im frühen Entladungsnachleuchten ist durch die Poolingreaktion dominiert, anschließend wird die Stoßabregung durch Stickstoffatome wichtig, unter Annahme einer Stickstoffatomdichte in der Größenordnung von 10^14 cm^(-3). Wie für den filamentierten Modus sind die Verluste durch Diffusion vernachlässigbar für die Messpositionen. Die gemessenen axialen Dichteprofile zeigen eine Ansammlung von Metastabilen vor der Anode, wohingegen die Dichte vor der Kathode unterhalb der Detektionsgrenze liegt. Um die Metastabilenstromdichte zu den Dielektrika nach dem Entladungspuls zu berechnen wurde eine Simulation entwickelt, welche die dominanten Volumenprozesse für den Abbau der Metastabilen und die axiale Diffusion beinhaltet. Ausgangspunkt für die Simulation ist die axiale Metastabilendichteverteilung am Ende des Entladungspulses. Die berechnete Metastabilenstromdichte an den Dielektrika ist in der Größenordnung von 10^14 cm^(-2)s^(-1). Unter Benutzung kürzlich berechneter Sekundärelektronenemissionskoeffizienten wird ein Vergleich der Sekundärelektronenemission durch Metastabile mit dem Entladungsstrom durchgeführt. Es wird herausgearbeitet dass der Sekundärelektronenemissionstrom groß genug ist um eine wesentliche Rolle bei der Zündung der Entladung zu spielen. Um die Simulation auf den ganzen Entladungszyklus auszubauen wird die Anregung der Metastabilen als proportional zum Entladungsstrom und zur Elektronendichte angenommen. Unter Benutzung dieses Modells wird die gemessene Zeitabhängigkeit der Metastabilendichte für die untersuchten Parametervariationen gut reproduziert. Dies ist bei den axialen Profilen nicht der Fall, bei denen ein Metastabilenverlustprozess fehlt um die Herausbildung eines Dichteplateaus vor der Anode während des Entladungspulses zu erklären. Die beabsichtete Berechnung der Metastabilenstromdichte zeigt dass die Verzögerung der Metastabilenproduktion in Bezug auf den Entladungsstrom für die Zündung von Mikroentladungen am Anfang des Entladungspulses verantwortlich sein könnte.
KW  - Barrierenentladung
KW  - Laserinduzierte Fluoreszenz
KW  - Stickstoff
KW  - Plasmadiagnostik
KW  - barrier discharge
KW  - laser-induced fluorescence
KW  - nitrogen metastables
KW  - plasma diagnostics
Y2  - 2013
U6  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-001661-4
UN  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-001661-4
ER  -