@phdthesis{Ahrens2019, author = {Paula Ahrens}, title = {Untersuchungen zur Wechselwirkung zwischen Oberfl{\"a}chenmorphologie und Elektrochemie bei polykristallinen Goldelektroden}, journal = {Investigation of the relationship between surface morphology and electrochemistry of polycrystalline gold electrodes}, url = {https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-opus-38981}, pages = {70}, year = {2019}, abstract = {Polykristallines Gold wurde bereits seit dem Ende des 19. Jahrhunderts elektrochemisch charakterisiert und seit Anfang des 20. Jahrhunderts regelm{\"a}{\"s}ig als Arbeitselektrode in der elektrochemischen Analytik genutzt. F{\"a}lschlicherweise und trotz erster gegenteiliger Indizien, dominierte die Annahme, dass mechanisches Polieren die einzelnen Einkristallfl{\"a}chen des polykristallinen Materials freilegen w{\"u}rde, und dass deren statistisch gewichtetes elektrochemisches Verhalten reproduzierbar abgebildet werden k{\"o}nne. Mit dem Aufkommen neuer und verbesserter Verfahren zur Erzeugung hochwertiger Einkristallfl{\"a}chen parallel zur Entwicklung und Verbreitung leistungsstarker Techniken zur Oberfl{\"a}chenanalyse, konzentrierte sich die Goldforschung ab der Mitte des 20. Jahrhunderts auf die Charakterisierung der Einkristallfl{\"a}chen, ohne jedoch die neugewonnenen Erkenntnisse f{\"u}r die Interpretation des polykristallinen Materials zu nutzen. Gegenstand dieser Arbeit war daher die Kombination elektrochemischer Methoden (lineare und zyklische Voltammetrie) mit modernen Oberfl{\"a}chenanalysetechniken (R{\"o}ntgendiffraktion, elektrochemische Unterpotentialabscheidung von Blei-Ionen) und bildgebenden Verfahren (AFM, STM, REM) zur Charakterisierung verschieden vorbehandelter polykristalliner Goldelektroden. Zudem sollte das elektrochemische Verhalten dieser Elektroden basierend auf dem bisherigen Wissen {\"u}ber das Verhalten der Einkristallfl{\"a}chen interpretiert werden. Der Gro{\"s}teil der erzielten Ergebnisse wurden in den drei Publikationen ver{\"o}ffentlicht, die den Hauptteil dieser Dissertation bilden. Zun{\"a}chst konnte eine tempor{\"a}re Aktivierung mittels mechanischer oder elektrochemischer Bearbeitung sowie eine Inaktivierung durch chemisches {\"A}tzen in sauerstoffges{\"a}ttigter Kaliumcyanidl{\"o}sung, bez{\"u}glich der Sauerstoffreduktion als Referenzreaktion nachgewiesen werden, wobei Aktivierung und Inaktivierung relativ sind und im Zusammenhang mit der Anzahl sogenannter aktiver Zentren auf der Elektrodenoberfl{\"a}che stehen (Publikation 1). Dar{\"u}ber hinaus erwiesen sich kontinuierliche Oxidations- und Reduktionszyklen an polierten polykristallinen Goldelektroden in schwefelsaurer L{\"o}sung als eine neue, Zusatzstoff freie Methode f{\"u}r die Goldnanopartikelsynthese, da diese wohldefinierte und immobilisierte Goldkristallite auf den Elektrodenoberfl{\"a}chen erzeugt (Publikation 2). Die sequenzielle Kombination aus Argon-Ionenstrahl{\"a}tzen und thermischem Ausheizen hat sich hingegen als effiziente Methode zur Erzeugung sauberer und glatter Elektrodenoberfl{\"a}chen mit hoher atomarer Ordnung erwiesen (Publikation 3). Zugleich konnte gezeigt werden, dass polykristallines Gold ein eigenst{\"a}ndiges Material ist, dessen Eigenschaften und Verhaltensweisen nicht ausschlie{\"s}lich auf das statistisch gewichtete elektrochemische Verhalten der einzelnen Einkristallfl{\"a}chen zur{\"u}ckzuf{\"u}hren sind, sondern auch von anderen energetischen Aspekten, wie beispielsweise der Koordination der Oberfl{\"a}chenatome im Kristallgitter, bedingt werden (Publikation 2 und 3).}, language = {de} }