TY  - THES
U1  - Dissertation / Habilitation
A1  - Zenker, Bernd
T1  - Electron-hole pair condensation at the semimetal-semiconductor transition
N2  - In this thesis we have revisited the formation of the excitonic insulator (EI), which realizes an exciton condensate. In contrast to optically created exciton condensates, the EI forms in thermal equilibrium and is solely driven by the Coulomb attraction between electrons and holes. The EI phase is anticipated to occur near the semimetal-semiconductor (SM-SC) transition at low temperatures. Depending from which side the EI is approached, it forms due to a BCS-type condensation of electron-hole pairs or a Bose-Einstein condensation (BEC) of excitons. The extended Falicov-Kimball model (EFKM) is the minimal model the EI can be described with. This model describes spinless fermions in two dispersive bands (f band and c band), that interact via a local Coulomb repulsion. The EFKM is also used to describe electronic ferroelectricity (EFE). Both phases, the EI and EFE-type ordering, are characterized by a spontaneous f-c hybridization in the EFKM. We have presented the EI phase, the EFE phase, and the orderings they compete with. Moreover, we have determined the ground-state phase diagram of the EFKM. We have focused particularly on the anticipated BCS-BEC crossover within the EI and have analyzed the formation scenarios. The exciton spectrum and the exciton density in the normal phase close to the critical temperature give information about relevant particles and therefore the nature of the transition. We have demonstrated that the whole EI is surrounded by a halo", that is, a phase composed of electrons, holes and excitons. However, on the SM side, only excitons with a finite momentum exist. These excitons appear only in a small number and barely influence the SM-EI transition. This phase transition is driven by critical electron-hole fluctuations, generated by electrons and holes at the Fermi surface. On the SC side, excitons with arbitrary momenta exist. Most notably, we have found the number of zero-momentum excitons to diverge at the SC-EI transition, signaling the BEC of these particles. Within the EI phase, there is a smooth crossover from the BCS regime to the BEC regime. One of the promising candidates to observe the EI experimentally, is the transition-metal dichalcogenide 1T-TiSe2. Strong evidences were found favoring an EI scenario of the charge-density-wave (CDW) formation in this material. However, some aspects point to a lattice instability to drive the CDW transition. We have addressed this issue by analyzing the recently discovered chiral property of the CDW in 1T-TiSe2. We have found that the EI scenario is insufficient to explain a stable, long range chiral charge ordering. Lattice degrees of freedom must be taken into account. In particular, nonlinear electron-phonon coupling and phonon-phonon interaction are crucial. By estimating appropriate model parameters for 1T-TiSe2, we have suggested a combination of excitonic and lattice instability to drive the CDW transition in this material. Experiments in 1T-TiSe2 and other materials suggest that the coupling to the lattice is non-negligible. We have extended therefore the model by an explicit exciton-phonon interaction, and have analyzed crucial effects of this interaction. While the single-particle spectrum is not modified qualitatively, the electron-hole pair spectrum changes significantly. The inclusion of the phonons lead to a massive collective mode in the ordered ground state in contrast to the case for vanishing exciton-phonon coupling, where the mode is acoustic. We have suggested that a gapless collective mode leads to off-diagonal long range order. This questions that the ground state for finite exciton-phonon coupling represents a condensate.
N2  - In dieser Arbeit wird der sogenannte „exzitonische Isolator“ (EI) intensiv studiert. Im Gegensatz zu den optisch kreierten Kondensaten realisiert der EI ein Exzitonenkondensat als Gleichgewichtsphänomen und entsteht einzig und allein aufgrund der Coulomb Anziehung zwischen Elektronen und Löchern. Die EI Phase kommt voraussichtlich am Halbmetall-Halbleiter (SM-SC) Übergang bei niedrigen Temperaturen vor. Je nachdem aus welcher zugrunde liegenden Bandstruktur sich der EI ausbildet, entsteht er infolge einer BCS-artigen Kondensation von Elektron-Loch Paaren oder einer Bose-Einstein Kondensation (BEC) von Exzitonen. Das erweiterte Falicov-Kimball Modell (EFKM) ist das Minimalmodell, mit dem der EI beschrieben werden kann. Dieses Modell beinhaltet Spin-lose Fermionen in zwei endlich breiten Bändern (f Band und c Band), welche mittels einer lokalen Coulomb Abstoßung wechselwirken. Das EFKM wird weiterhin zur Beschreibung elektronischer Ferroelektrizität (EFE) verwendet. Beide Phasen, der EI und EFE-artige Ordnungen, werden durch eine spontane f-c Hybridisierung im EFKM beschrieben. Wir stellen die EI Phase, die EFE Phase und andere konkurrierende Ordnungen im EFKM vor. Weiterhin zeigen wir das Grundzustandsphasendiagramm. Wir fokussieren uns insbesondere auf den vorausgesagten BCS-BEC Übergang innerhalb des EIs und analysieren die Entstehungsmechanismen. Das Exzitonenspektrum und die Exzitonendichte in der Normalphase nahe der kritischen Temperatur geben Aufschluss über die für den Phasenübergang wichtigen Teilchen und damit über die Natur des Übergangs. Wir demonstrieren, dass der gesamte EI von einem „Halo“ umgeben ist, d.h., von einer Phase, in der Elektronen, Löcher und Exzitonen vorkommen. Auf der SM Seite existieren jedoch nur Exzitonen mit endlichem Schwerpunktsimpuls. Diese Exzitonen beeinflussen kaum den SM-EI Übergang. Dieser Phasenübergang ist ausschließlich durch kritische Elektron-Loch Fluktuationen verursacht, die von den Elektronen und Löchern an der Fermi Fläche hervorgerufen werden. In einem SC existieren Exzitonen mit beliebigem Impuls. Die Zahl der Exzitonen mit verschwindendem Schwerpunktimpuls divergiert am SC-EI Übergang, was die BEC dieser Teilchen anzeigt. Innerhalb der EI Phase ist der Übergang vom BCS Regime zum BEC Regime kontinuierlich. Einer der aussichtsreichsten Kandidaten den EI experimentell zu beobachten, ist das Übergangsdichalcogenid 1T-TiSe2. Es wurden starke Hinweise gefunden, die eine exzitonische Instabilität, d.h. einen EI, als Ursache für die Ausbildung der Ladungsdichtewelle (CDW) favorisieren. Jedoch weisen andere Experimente auf eine Gitterinstabilität hin. Wir analysieren diese Fragestellung und untersuchen dazu die vor kurzem gefundene chirale Eigenschaft der CDW in diesem Material. Das reine EI Szenario ist nicht in der Lage eine stabile, chirale Ladungsordnung zu erklären und Gittereffekte müssen berücksichtigt werden. Insbesondere nichtlineare Terme der Elektron-Phonon Kopplung und Phonon-Phonon Wechselwirkung sind maßgeblich wichtig. Die Abschätzung der Modellparameter für 1T-TiSe2 legt eine Kombination aus exzitonischer und Gitterinstabilität nahe, die den Phasenübergang verursacht. Die Experimente in 1T-TiSe2 aber auch in anderen Materialien zeigen, dass die Kopplung der Elektronen an das Gitter nicht vernachlässigbar ist. Wir erweitern daher das Modell mit einer expliziten Exziton-Phonon Kopplung. Das Einteilchenspektrum ist davon nicht qualitativ beeinflusst. Das Elektron-Loch Paar Spektrum zeigt aber ein signifikant anderes Verhalten. Die Phononen führen zu einer massiven kollektiven Mode im Grundzustand. Ohne die Berücksichtigung der Phononen ist diese Mode akustisch. Nichtdiagonale Fernordnung ist nur im Fall einer kollektiven Mode ohne Anregungslücke vorhanden. Damit ist in Frage gestellt, dass der Grundzustand wirklich ein Kondensat repräsentiert, wenn die Kopplung der Exzitonen an Phononen wichtig ist.
KW  - Metall-Isolator-Phasenumwandlung
KW  - Bose-Einstein Kondensation
KW  - Ladungsdichtewelle
KW  - metal-insulator transition
KW  - Bose-Einstein condensation
KW  - charge-density-wave
Y2  - 2014
U6  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-001925-9
UN  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-001925-9
ER  -