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A multi-reflection time-of-flight mass spectrometer for cluster research and methodological developments with clusters

  • This thesis describes experiments with clusters stored in an electrostatic ion trap called Multi-reflection time-of-flight (MR-ToF) analyzer. These devices are established as mass separators and analyzers with high resolving powers and fast processing times. The objective was to characterize an experiment that utilizes such analyzer for cluster research, to this end a laser-ablation ion source was combined with an MR-ToF analyzer. In the first part, an experiment scheme that combines two operating modes, namely in-trap lift operation and mirror operation, is presented and characterized for the present setup. For ion capture in-trap lift switching was employed and exit-side mirror switching for ejection with higher information content. Measurements were performed with small lead clusters to illustrate individual advantages of both techniques and the gain of combining them with focus on the ions’ ToF ejection window. In the second part, a recently introduced method of ion separation by transversal ejection of unwanted species inside the trap was studied for the present setup. The ejection is performed by appropriate pulses of the potentials of deflector electrodes located in the trap. The various parameters affecting the selection effectivity and resolving power are illustrated with tin-cluster measurements, with resolving powers of up to several tens of thousands. The third part presents the experiment in detail, with the construction of each component and measurements for its various performance parameters. Because the heart of the setup is the MR-ToF analyzer the characterization focuses on the trap. In addition, cluster ions were mass selected in the MR-ToF device and photodissociated. The charged fragments were stored and mass analyzed in a proof-of principle MS/MS experiment where both MS steps were performed in the MR-ToF operation mode.
  • Diese Arbeit beschreibt Experimente mit Clustern, die in einer elektrostatischen Ionenfalle, einem so genannten Multireflektions-Flugzeitanalysator (MR-ToF Analysator), gespeichert sind. Diese Geräte haben sich als Massenseperatoren und -analysatoren mit hohem Auflösungsvermögen und schnellen Prozesszeiten etabliert. Das Ziel war es ein Experiment aufzubauen, das diese Eigenschaften für Clusteranalysen nutzt. Dafür wurde eine Laserablationsquelle mit einem MR-ToF Analysator kombiniert. Im ersten Teil wird eine Operationsart präsentiert und charakterisiert, die "In-trap lift" und "mirror" Operation kombiniert. Zum Einfangen der Ionen wird das Potential des In-trap Liftes geschaltet und das Potential der Spiegelelektroden, um die Ionen aus der Falle zu entlassen. Es wurden Messungen mit kleinen Bleiclustern durchgeführt, um die Vorteile beider Methoden zu zeigen und den Gewinn durch die Kombination mit einem Fokus auf ein erhöhtes Flugzeitejektionsfenster. Im zweiten Teil wird eine kürzlich vorgestellte Methode zur Ionenseparation mit transversaler Ejektion von ungewünschten Spezies innerhalb der Falle für diesen Aufbau untersucht. Die Ejektion wird mit angepassten Potentialpulsen einer Deflektorelektrode innerhalb der Falle realisiert. Die einzelnen Parameter, die die Selektion und das Auflösungsvermögen beeinflussen, werden mit Messungen mit Zinnclustern und einem Auflösungsvermögen von mehreren Zehntausend illustriert. Der dritte Teil präsentiert das gesamte Experiment im Detail, mit Konstruktionsdetails zu jeder Komponente und Vermessung von verschiedenen Parametern. Da das Kernstück der MR-ToF Analysator ist, liegt der Fokus der Untersuchungen auf der Falle. Zusätzlich wurden Clusterionen massenselektiert und photodissoziiert. Die geladenen Fragmente wurden ebenfalls gespeichert und massenanalysiert, ähnlich einem MS/MS Experiment, in dem beide Schritte in dem MR-ToF Analysator vollzogen werden.

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Metadaten
Author: Stefan Knauer
URN:urn:nbn:de:gbv:9-opus-29677
Title Additional (German):Ein Multireflektions-Flugzeitmassenspektrometer für Clusteruntersuchungen und methodische Entwicklungen mit Clustern
Referee:Prof. Dr. Lutz Schweikhard, Prof. Dr. Klaus Blaum
Advisor:Prof. Dr. Lutz Schweikhard
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2019
Date of first Publication:2019/09/03
Granting Institution:Universität Greifswald, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Date of final exam:2019/07/12
Release Date:2019/09/03
GND Keyword:MR-ToF MS, Multi-reflection time-of-flight mass spectrometry, atomic clusters, mass separation
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 530 Physik