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Lead-cluster investigations

  • In this thesis, investigations on lead clusters stored in a Penning trap are presented. The measurements are performed at the ClusterTrap setup at the Institute of Physics of the University of Greifswald. A Penning trap with a superconducting magnet (B=12 Tesla) makes up the central part of the experiment. In this trap, singly positively or negatively charged lead clusters (a group of lead atoms) are stored, their amplitudes of motion are cooled, and a specific cluster size is selected. Thus, clusters of only a single size are prepared for experimental investigation. After interactions with electrons and/or photons, the trap content is extracted and analyzed by time-of-flight mass spectrometry. In the first experiment, the size-selected clusters are excited by a frequency-doubled Nd:YAG laser, which leads to fragmentation processes. The preferred fragmentation pathway, which is observed to be break-off of a seven-atom neutral cluster is unusual for metal clusters, which typically evaporate monomers. Furthermore, the already known magic cluster sizes are observed. In a subsequent experiment, positively charged lead clusters with 31 atoms are irradiated with laser light and fragmentation processes are time resolved investigated. The assumption that lead clusters fragment by break-off of neutral heptamers is confirmed. In the following experiment, an electron beam is guided through the Penning trap to ionize pulsed-in argon atoms. While the positive argon ions leave the trap, the secondary electrons are trapped together with the selected lead clusters. This allows the electrons to attach to the singly charged lead clusters, which leads to multiply negatively charged lead clusters. The relative abundance of multiply-charged clusters is measured with respect to the cluster size, from which the appearance sizes of di- and trianions can be calculated. In addition to the attachment of electrons, fragmentation products similar to those of the photoexcitation measurements are observed. Furthermore, the cluster sizes 10 and 12 are observed regardless of the investigated precursor size, together with clusters of the precursor size reduced by 10 and 12. This is a first hint for a fission process of doubly negatively charged lead clusters into two singly charged products. In a following measurement, doubly charged lead clusters are produced and photoexcited. The observed abundance spectra confirm this assumption.
  • In dieser Arbeit werden Untersuchungen an in einer Penningfalle gespeicherten Bleiclustern beschrieben. Die Messungen wurden an der ClusterTrap-Apparatur am Institut für Physik der Universität Greifswald durchgeführt. Die zentrale Komponente des ClusterTrap-Experimentes ist eine Penningfalle mit einem supraleitenden Magneten (B = 12 Tesla). In dieser Falle werden einfach positiv oder negativ geladene Bleicluster (Verbindungen mehrerer Bleiatome) eingefangen, deren Bewegungsmoden gekühlt und jeweils eine Clustergröße selektiert. Damit sind Cluster einer Clustergröße gespeichert und stehen für Experimente zur Verfügung. Im Anschluss an das jeweilige Experiment wird der Falleninhalt extrahiert und mittels Flugzeitmassenspektrometrie analysiert. In ersten Experimenten werden die selektierten Cluster mittels eines frequenzverdoppelten Nd:YAG-Lasers angeregt, was zu Fragmentationsprozessen führt. Die beobachtete präferierte Fragmentation unter Abgabe sieben-atomiger neutraler Cluster ist für Metallcluster sehr ungewöhnlich, da diese typischerweise einzelne Atome abdampfen. Desweiteren werden bei diesen Messungen die bereits bekannten magischen Clustergrößen für Blei beobachtet. In einem weiteren Experiment werden positiv geladene Bleicluster mit 31 Atomen mit Laserstrahlung angeregt und die Zerfallsprozesse nun auch zeitaufgelöst untersucht. Die Vermutung der Abgabe von neutralen Heptamer-Bruchstücken wird damit bestätigt. Im folgenden Experiment wird ein Elektronenstrahl durch die Falle gelenkt, welcher Argonatome eines gleichzeitig eingelassen Gaspulses ionisiert. Während die positiv geladenen Argonionen das Fallenvolumen sofort verlassen, werden die bei der Ionisation entstehenden Sekundärelektronen gleichzeitig mit den selektierten Bleiclustern gespeichert. Dies führt zu einer Anlagerung der Elektronen an die Cluster, so dass mehrfach negativ geladene Cluster entstehen. Die relative Auftrittshäufigkeit der mehrfach geladenen Cluster wird in Abhängigkeit der Clustergröße gemessen und damit die zugehörige Auftrittsgröße bestimmt. Neben der Elektronenanlagerung werden auch hier die Fragmentationsprozesse beobachtet, die bereits in den vorhergehenden Photoanregungsmessungen aufgetreten sind. Darüber hinaus erscheinen auch Fragmentsignale von Clusterionen mit 10 oder 12 Atomen weniger als der Ausgangscluster sowie Signale der Clustergrößen 10 und 12 selbst, was ein erster Hinweis auf die Spaltung doppelt negativ geladener Bleicluster ist. In den folgenden Messungen werden doppelt negativ geladene Cluster mittels Elektronenstrahl erzeugt und in der Penningfalle selektiert, bevor sie mit mittels Laseranregung zu Zerfällen angeregt wurden. Die Auswertung der Flugzeitspektren lieferte die erstmalige Beobachtung der Spaltung doppelt negativ geladener Metallcluster.

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Metadaten
Author: Stephan König
URN:urn:nbn:de:gbv:9-opus-21289
Title Additional (German):Bleicluster Untersuchungen
Referee:Prof. Dr. Lutz Schweikhard, Prof. Mag. Dr. Paul Scheier
Advisor:Prof. Dr. Lutz Schweikhard
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2017
Date of first Publication:2018/04/05
Granting Institution:Ernst-Moritz-Arndt-Universität, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät (bis 31.05.2018)
Date of final exam:2018/02/22
Release Date:2018/04/05
Tag:Penningfalle, Polyanion
Penning trap, polyanion
GND Keyword:Blei, Clusterion, Clusterphysik, Flugzeitspektrometrie, Fragmentation, Metallcluster
Pagenumber:79
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 530 Physik