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Bitte verwenden Sie diesen Link, wenn Sie dieses Dokument zitieren oder verlinken wollen: https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-001320-0

An infrared absorption study of surface stimulated species conversion in low and atmospheric pressure plasmas

  • In the framework of the current work has been the plasma initiated and surface catalysed species conversion studied in low pressure and atmospheric plasmas. The aim of the work is to improve the understanding of the internal processes in order to increase the energy efficiency as well as the selectivity of the reaction products of future plasma devices. Beside many technical applications of plasmas, air purification shows great potential. Over the last decades, plasma based pollution control has proofed its ability to remove harmful contaminants or annoying odours from an air stream. However, the energy efficiency and the selectivity of the products are a remaining challenge. Motivated by these issues, a multi stage packed-bed reactor has been used to remove admixed ethylene and toluene from an air stream. It has been found that the maximum toluene destruction has been 60%, whereas ethylene has been nearly completely removed. The specific energy β has been between 120 and 1600 JL-1. Fourier Transform Infrared spectroscopy, FTIR spectroscopy, has been used to identify and quantify the species H2O, CO2, CO, O3, HNO3, HCN, CH2O, CH2O2, N2O and NO2. However, none of these experiments led to the detection of NO. The embedment of packing material into a plasma volume leads to increased surface effects. In order to study them, the inner side of a tube reactor, made of Pyrex, served as the surface under study and has been exposed to a rf plasma for 1h. The surface effects of the plasma treatment have been investigated indirectly by studying the oxidation of NO into NO2. After the plasma exposure, the reactor has been evacuated and filled with a gas mixture of 1% NO in N2 / Ar. Both species have been measured using quantum cascade laser absorption spectroscopy, QCLAS. It has been found that, using oxygen containing plasmas, the NO concentration decreased whereas the NO2 concentration increased. Therefore, oxygen containing plasmas are able to deposit oxygen on the surface. The filling with NO leads to the oxidation via the Eley-Rideal mechanism. A simplified model calculation supports these assumptions. For a more comfortable application of the QCLAS, a compact multi channel spectrometer has been developed, TRIPLE Q. It combines the high time resolution with the possibility to measure the concentration of at least three infrared active species simultaneously. Due to the high time resolution, a huge number of spectra have to be analysed. In order to calculate absolute number densities, an algorithm has been developed which automatically treats typical phenomena like pulse jitter, rapid passage effect or variations of the intensity of the laser pulses. The gas temperature is an important parameter in plasma physics. Using the TRIPLE Q system, the gas temperature has been determined for pulsed dc plasmas. For this case, NO has been used as a probe gas. From the spectra, the temperature has been calculated using the line ratio method. The relative intensity of the absorption structures of NO at 1900.5cm-1 and 1900.08cm-1 depend on the temperature. Therefore, the ratio has been used to calculate the gas temperature with a time resolution in the μs range. Vibrationally excited nitrogen can be an energy reservoir that plays an important role in plasma chemistry. In N2 / N2O plasmas, vibrationally excited N2 can undergo relaxation via a resonant vibration vibration coupling between vibrationally excited N2 and N2O. Due to such an efficient energy transfer, the method allows one to study the relaxation of vibrationally excited N2. Using this method, molecules, which are not infrared active, can be monitored. This approach has extended the field of scientific and commercial applications of the QCLAS.
  • Im Rahmen der vorliegenden Arbeit fand die Untersuchung der Stoffwandlung in Niederdruck- und Atmosphärendruckplasmen statt, die durch ein Plasma initiiert und durch Oberflächenprozesse katalysiert wurden. Von einem verbesserten Verständnis derartiger Vorgänge wird eine Steigerung der Effizienz als auch eine gezielte Steuerung der Selektivität der Stoffwandlung zukünftiger Entladungsapparaturen erwartet. Nach heutigem Kenntnisstand ist ein Plasma prinzipiell geeignet, Schadstoffe oder unangenehme Gerüche aus einem Abluftstrom zu entfernen. Als Herausforderung muss jedoch die Energieeffizienz und die Produktselektivität angesehen werden. Motiviert durch diese Herausforderungen wurde ein mehrstufiger Schüttgutreaktor verwendet, um synthetische Luft bei Atmosphärendruck von den beigemischten Testschadstoffen Ethylen und Toluol zu reinigen. Es zeigte sich, dass Toluol um bis zu 60% und Ethylen nahezu vollständig abgebaut werden konnten. Der üblicherweise verwendete Vergleichsparameter, spezifische Energie β, lag dabei zwischen 120 und 1600JL-1. Mit der verwendeten Messmethode, Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie, FTIR-Spektroskopie, konnten die Reaktionsprodukte H2O, CO2, CO, O3, HNO3, HCN, CH2O, CH2O2, N2O und NO2 identifiziert und quantifiziert werden. Allerdings wurde bei keinem Versuch NO identifiziert. Die durch eine Schüttung verstärkt auftretenden Oberflächeneffekte konnten durch die Verwendung eines Rohrreaktors aus Pyrex zugänglich gemacht werden. Die Innenseite wurde für 1h einem RF Plasma ausgesetzt. Die Auswirkungen der Plasmabehandlung wurden indirekt durch die Oxidation von NO zu NO2 untersucht. Dazu wurde der Reaktor nach der Plasmabehandlung evakuiert und anschließend mit einem Messgas, 1% NO in N2/Ar, gefüllt. Als Messmethode kam die Quantenkaskadenlaserabsorptionsspektroskopie, QCLAS, zum Einsatz. Es zeigte sich, dass nach der Behandlung mit sauerstoffhaltigen Plasmen die Konzentration von NO abnahm und die Konzentration von NO2 zunahm. Dieses Phänomen ist nur dadurch zu erklären, dass sauerstoffhaltige Plasmen in der Lage sind, Sauerstoff an der Oberfläche adsorbieren zu lassen. Die anschließende Oxidation von NO zu NO2 erfolgt dann via Eley-Rideal Mechanismus. Eine einfache Modellrechnung stützt diese Aussage. Die Erfahrungen, die bei der Anwendung der QCLAS gesammelt wurden, führten zur Entwicklung eines kompakten industrietauglichen Mehrkanalspektrometer, TRIPLE Q, der die Vorteile der hohen Zeitauflösung mit der Möglichkeit vereint, die zeitliche Entwicklung der Konzentration von mindestens drei verschiedene infrarot, IR, aktiven Spezies simultan nachzuweisen. Die hohe Zeitauflösung und die daraus resultierende hohe Anzahl an Spektren führte zur Entwicklung eines Algorithmus, der vollautomatisch typische Phänomene wie Pulsejitter, Rapid Passage Effect oder Intensitätsschwankungen erkennt und bei der Bestimmung der absoluten Teilchenzahlen berücksichtigt. Ein wichtiger Parameter bei der Beschreibung plasmachemischer Vorgänge ist die Gastemperatur. Diese konnte aus den mittels QCLAS aufgezeichneten Spektren bestimmt werden, wobei NO als Sondengas eingesetzt wurde. Dazu wurde die relative Intensität der Absorptionslinie bei 1900,5cm-1 mit der bei 1900,08cm-1 verglichen. Aus deren relativen Intensitätsverhältnis zueinander konnte die Gastemperatur bestimmt werden, wobei eine Zeitauflösung im μs-Bereich erzielt wurde. Für N2 / N2O Plasmen konnte gezeigt werden, dass vibratorisch angeregter Stickstoff durch eine resonante Vibration-Vibrationskopplung N2O vibratorisch anregt. Da N2O IR-aktiv ist, kann die QCLAS dazu verwendet werden, Informationen von Molekülen zu erhalten, die nicht im IR aktiv sind. Der wissenschaftliche und kommerzielle Verwertungsbereich der QCLAS wird durch diesen Ansatz erweitert.

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Metadaten
Author: Marko Hübner
URN:urn:nbn:de:gbv:9-001320-0
Title Additional (German):Infrarotspektroskopische Untersuchungen von oberflächenstimulierten Stoffwandlungen in Nieder- und Atmosphärendruckplasmen
Advisor:Prof. Dr. Antoine Rousseau, Prof. Dr. Jürgen Röpcke
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2012/10/19
Granting Institution:Ernst-Moritz-Arndt-Universität, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät (bis 31.05.2018)
Date of final exam:2012/08/23
Release Date:2012/10/19
Tag:Schadstoffabbau, Stoffwandlung
plasma chemistry, pollution control, species conversion
GND Keyword:Atmosphärendruckplasma, FT-IR-Spektroskopie, Infrarotspektroskopie, MIR-Spektroskopie, Plasma-Wand-Wechselwirkung, Plasmachemie
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 530 Physik
PACS-Classification:30.00.00 ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS / 33.00.00 Molecular properties and interactions with photons / 33.20.-t Molecular spectra (see also 78.47.J- Ultrafast pump/probe spectroscopy in condensed matter and 82.53.Kp Coherent spectroscopy of atoms and molecules; for chemical analytical methods using spectroscopy, see 82.80.Dx, Gk, Ha in physical chemistry; 87.64.-t
50.00.00 PHYSICS OF GASES, PLASMAS, AND ELECTRIC DISCHARGES / 52.00.00 Physics of plasmas and electric discharges (for space plasma physics, see 94.05.-a; for astrophysical plasmas, see 95.30.Qd; for physics of the ionosphere and magnetosphere, see 94.20.-y and 94.30.-d respectively) / 52.38.-r Laser-plasma interactions (for plasma production and heating by laser beams, see 52.50.Jm) / 52.38.Dx Laser light absorption in plasmas (collisional, parametric, etc.)
50.00.00 PHYSICS OF GASES, PLASMAS, AND ELECTRIC DISCHARGES / 52.00.00 Physics of plasmas and electric discharges (for space plasma physics, see 94.05.-a; for astrophysical plasmas, see 95.30.Qd; for physics of the ionosphere and magnetosphere, see 94.20.-y and 94.30.-d respectively) / 52.70.-m Plasma diagnostic techniques and instrumentation
50.00.00 PHYSICS OF GASES, PLASMAS, AND ELECTRIC DISCHARGES / 52.00.00 Physics of plasmas and electric discharges (for space plasma physics, see 94.05.-a; for astrophysical plasmas, see 95.30.Qd; for physics of the ionosphere and magnetosphere, see 94.20.-y and 94.30.-d respectively) / 52.77.-j Plasma applications