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Bitte verwenden Sie diesen Link, wenn Sie dieses Dokument zitieren oder verlinken wollen: https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-002414-2

Development of new ion-separation techniques for short-lived nuclides and the first mass measurements of 52,53K

  • In this thesis, the first on-line mass measurements of the isotopes 52,53K have been performed. These measurements by multi-reflection time-of-flight mass spectrometry with the ISOLTRAP setup at ISOLDE/CERN are linked to previously measured masses of exotic Ca isotopes, which had shown an unexpected large neutron-shell gap at the neutron number N = 32 for the magic proton core Z = 20. The new measurements provide the first exploration of the N = 32 neutron-shell closure below the proton number Z = 20. With a measured empirical two-neutron shell gap of about 3MeV for 51K, the N = 32 gap is smaller as compared to that of 52Ca, which measures about 4MeV, but is still significantly present. This confirms that the nuclear shell effect measured for calcium isotopes is not a phenomenon purely raised by its closed-proton-shell configuration, but is also present in potassium isotopes that possess an open proton shell and an unpaired proton. The second main objective of this thesis was the development of new techniques for efficient mass separation in Penning traps and multi-reflection devices, because the success of nuclear mass measurements with high precision depends crucially on the purity of the ion ensemble. The two main difficulties that have been addressed are, first, when the masses of the ions of interest and the masses of contaminant ions are very similar, and second, when the contaminant ions are predominantly present in the beam from ISOLDE. For the removal of contaminant ions in a high-vacuum Penning trap with high resolving power, a new technique for mass separation has been developed. A simultaneous application of a dipolar radio-frequency field at the magnetron frequency of all ions (mass independent at leading order) and a quadrupolar radio-frequency field at the cyclotron frequency (highly mass dependent) of a chosen ion species provides a new way of ion purification. The result is that the magnetron radius of all ions is increased by the effect of the dipolar excitation, and, at the same time, the quadrupolar excitation leads to a conversion of the radial eigenmotions for the chosen species. The consequence of this simultaneous process is that the wanted ions move back to the trap axes while all other ions are radially ejected from the trap. The advantage of the new method is the simultaneous ejection of all unwanted species in a high vacuum, which otherwise have to be addressed by a dipolar excitation at different frequencies, or by use of complex waveforms if a broadband ejection is required. A comparable (general) broadband ejection as achieved by the new method was previously only achieved in buffer-gas filled Penning traps. Further technical developments were performed with ISOLTRAP’s multi-reflection time-of-flight mass separator. The goal was to improve on situations when dealing with highly contaminated beams from ISOLDE during on-line Penning-trap measurements. In such cases, the number of events obtained in a limited time can be very low for the reason that only a limited number of ions, which predominantly consist of contaminant ions, can be stored and separated in the multi-reflection device at a given time to avoid non-negligible Coulomb interactions between the ions. The situation at ISOLTRAP has been significantly improved by a more efficient use of the separation cycle of the multi-reflection device. The mass-separation cycle is by far shorter (on the order of 10 ms) than a Penning-trap mass measurement (on the order of seconds). Thus, the separation in the multi-reflection device has been decoupled from the Penning-trap mass measurement and is repeated rapidly, while the purified ions are accumulated, stored, and cooled in the preparation Penning trap of ISOLTRAP. The collected ions of interest can then be transferred to the precision-measurement trap. This method increases the possible ratio of the number of contaminant ions to ions of interest by up to two orders of magnitude, i.e. the ratio of the corresponding process durations. Additionally, space-charge problems in multi-reflection devices have been investigated by setting up an off-line apparatus at Greifswald. The dynamical effects of ions in multi-reflection devices under non-negligible Coulomb interactions have been investigated in order to search for possibilities for improvements on such situations. This resulted in a new method of manipulating the ion densities in the device. The ions move in a cloud with large spatial extend for the major part of the trapping time and can later be compressed to small bunches for high-resolution mass separation. Proof-of-principle measurement have been performed with a low number of stored ions, where successful isobar separation has been demonstrated.
  • In dieser Arbeit wurden die ersten Massenmessungen an den Isotopen 52,53K durchgeführt. Diese Messungen wurden mittels Multireflexions-Flugzeitmassenspektroskopie an der ISOLTRAP Apparatur in der ISOLDE Einrichtung am CERN ausgeführt und sind mit Resultaten vorheriger Massenmessungen an exotischen Calciumnukliden verknüpft. Diese zeigten eine unerwartet große Energielücke bei der Neutronenzahl N=32, welche auf einen Neutronenschalenabschluss hindeutet. Die neuen Messungen liefern die erste Untersuchung des Neutronenschalenabschlusses bei N=32 unterhalb der Protonenzahl Z=20. Mit einer gemessenen empirischen Zwei-Neutronen Energielücke von in etwa 3MeV für 51K, ist diese kleiner als bei 52Ca, welche etwa 4MeV beträgt, aber dennoch signifikant. Dies bestätigt, dass der Kernschaleneffekt der für Calcium gemessen wurde, kein reiner Effekt aufgrund der geschlossenen Protonenschale ist, sondern ebenso in Kalium Isotopen erkennbar ist, welche eine offene Protonenschale und ein ungepaartes Proton besitzen. Das zweite Hauptziel dieser Arbeit war die Entwicklung neuer Techniken zur effizienten Massenseparation in Penningfallen und Multireflexionsmassenseparatoren, denn der Erfolg von hochpräzisen Kennmassenbestimmungen hängt stark von der Reinheit der Ionenensembles ab. Die zwei maßgeblichen Probleme sind zum einen, wenn die Massen der gewünschten und der kontaminierten Ionen sehr dicht beieinander liegen und zum anderen, wenn die kontaminierenden Ionen eine dominante Präsenz im Ionenstrahl der ISOLDE Einrichtung haben. Zur Entfernung von unerwünschten Ionen aus einer Hochvakuumpenningfalle mit hoher Massenauflösung wurde eine neue Technik entwickelt. Die simultane Einstrahlung eines dipolförmigen Radiofrequenzfeldes mit der Magnetronfrequenz aller Ionen (in erster Näherung massenunabhängig) und eines quadrupolförmigen Radiofrequenzfeldes mit der Zyklotronfrequenz (hochgradig massenabhängig) der gewünschten Ionenspezies liefert eine neue Methode zur Reinigung von Ionenensembles. Der Magnetronradius aller Ionen vergrößert sich durch die Dipolanregung und die gleichzeitige Quadrupolanregung für die ausgewählte Spezies bewirkt eine Konversion der beiden radialen Eigenbewegungen ineinander. Durch den simultanen Prozess bewegen sich die gewünschten Ionen zur Fallenmitte, während alle anderen Ionen radial aus der Falle getrieben werden. Der Vorteil der neuen Methode liegt in der gleichzeitigen Entfernung aller unerwünschten Ionen in einer Hochvakuumumgebung, welche anderenfalls durch Dipolanregungen auf verschiedenen Frequenzen adressiert werden müssen oder durch eine komplexe Wellenform, wenn eine breitbandige Entfernung benötigt wird. Eine vergleichbare generelle breitbandige Entfernung, die durch die neue Methode erreicht wird, war zuvor nur mit Hilfe von Puffergas in der Penningfalle möglich. Weitere technische Entwicklungen wurden für den Multireflexionsflugzeitmassenseparator von ISOLTRAP durchgeführt. Das angestrebte Ziel war eine Verbesserung für Situationen in denen ein stark kontaminierter Ionenstrahl von der ISOLDE Einrichtung für eine Penningfallenmessung geliefert wird. In solchen Fällen kann die Anzahl an gemessenen (erwünschten) Events in einer begrenzten Zeit sehr niedrig sein, weil, zum geringhalten der störenden Coulomb Kräfte zwischen den Ionen, nur eine begrenzte Anzahl an Ionen im Multireflexionsseparator gleichzeitig separiert werden können und diese Ionen fast ausschließlich aus kontaminierenden Spezies bestehen. Durch einen effizienteren Separationszyklus des Multireflexionsseparators konnte die Situation bei ISOLTRAP erheblich verbessert werden. Die Dauer des Separationsprozesses ist deutlich kürzer (in der Größenordnung von 10 ms) als die einer Penningfallenmassenmessung (in der Größenordnung von Sekunden). Deshalb wurde der Separationszyklus von der Massenmessung entkoppelt und wird mehrfach wiederholt während die gereinigten Ionen in der Präparationspenningfalle von ISOLTRAP akkumuliert, gespeichert und gekühlt werden. Die akkumulierten Ionen können dann gemeinsam zur Präzisionspenningfalle transferiert werden. Diese Methode erhöht das behandelbare Verhältnis von kontaminierenden zu gewünschten Ionen um bis zu zwei Größenordnungen, was dem Verhältnis der korrespondierenden Prozessdauern entspricht. Weiterhin wurden Raumladungsprobleme in Multireflexionsmassenseparatoren durch den Aufbau einer offline Apparatur in Greifswald untersucht. Die dynamischen Effekte von Ionen unter dem nicht vernachlässigbaren Einfluss der Coulomb Wechselwirkung wurde mit dem Ziel nach möglichen Verbesserungen in solchen Situationen zu forschen, untersucht. Daraus wurde eine neue Methode zur Manipulation von Ionendichten in der Apparatur entwickelt. Für den Großteil der Speicherzeit bewegen sich die Ionen in einer räumlich ausgedehnten Formation und können später für die hochauflösende Massensperation verdichtet werden. Für eine kleine Anzahl von Ionen konnte bereits eine erfolgreiche Trennung von isobaren Spezies demonstriert werden.

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Metadaten
Author: Marco Rosenbusch
URN:urn:nbn:de:gbv:9-002414-2
Title Additional (German):Entwicklung neuer Techniken zur Separation von kurzlebigen Radionukliden und die ersten Massenmesungen von 52,53K
Title Additional (English):Development of new ion-separation techniques for short-lived nuclides and the first mass measurements of 52,53K
Advisor:Prof. Dr. Lutz Schweikhard
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Date of Publication (online):2016/01/25
Granting Institution:Ernst-Moritz-Arndt-Universität, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät (bis 31.05.2018)
Date of final exam:2015/12/14
Release Date:2016/01/25
Tag:Kernmassenmessungen, Multireflexionsflugzeitmassenspektrometrie, Neutronenschalenabschluss, Schalenabschluss, magische Zahlen
closed neutron shell, multi-reflection time-of-flight mass spectrometry, nuclear mass measurements, radionuclides
GND Keyword:Atomgewicht, Massenspektroskopie, Radionuklide
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 530 Physik
PACS-Classification:20.00.00 NUCLEAR PHYSICS / 21.00.00 Nuclear structure (for nucleon structure, see 14.20.Dh Properties of protons and neutrons; 13.40.-f for electromagnetic processes and properties; 13.60.Hb for deep-inelastic structure functions) / 21.10.-k Properties of nuclei; nuclear energy levels (for properties of specific nuclei listed by mass ranges, see section 27) / 21.10.Dr Binding energies and masses
20.00.00 NUCLEAR PHYSICS / 21.00.00 Nuclear structure (for nucleon structure, see 14.20.Dh Properties of protons and neutrons; 13.40.-f for electromagnetic processes and properties; 13.60.Hb for deep-inelastic structure functions) / 21.30.-x Nuclear forces (see also 13.75.Cs Nucleon-nucleon interactions)
20.00.00 NUCLEAR PHYSICS / 21.00.00 Nuclear structure (for nucleon structure, see 14.20.Dh Properties of protons and neutrons; 13.40.-f for electromagnetic processes and properties; 13.60.Hb for deep-inelastic structure functions) / 21.60.-n Nuclear structure models and methods / 21.60.Cs Shell model