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Bitte verwenden Sie diesen Link, wenn Sie dieses Dokument zitieren oder verlinken wollen: https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-001346-5

Investigation of Atomic Clusters in Ion Traps

  • This thesis describes investigations of metal clusters stored in an ion-cyclotron resonance (ICR) trap, as well as corresponding trap research and development. Charged clusters are produced and investigated in the experimental setup Cluster-Trap, comprising a cluster-ion source, an ICR trap and a time-of-flight (ToF) mass spectrometer. In the framework of its move to the new building of the Institute of Physics, new components have been added to the ClusterTrap setup. A radio-frequency ion trap is now used for cluster ion preparation prior to the performance of cluster experiments in the ICR trap. A quadrupole ion deflector allows an optimized usage of the ICR trap, as well as simultaneous use of several ion sources and detectors. The implementation of a potential lift at the ToF mass spectrometer enables a more flexible operation of the setup with ion energies up to several hundreds of electron volts. The new components have been tested and characterized, and the experimental procedures have been adapted. An important aspect of cluster investigations is the manipulation of trapped ions by application of appropriate excitation fields. For the ICR trap, a vector representation model has been developed for quick analysis of radial excitation fields, applied to the quarter-segmented ring electrode of an ICR trap. Its application has been demonstrated for asymmetric radial quadrupolar excitation of stored cluster ions, confirming the observation of unintended ion ejection from the trap. Investigation of multiply negatively charged metal clusters at ClusterTrap has been continued. By the "electron-bath" technique, i.e. simultaneous storage of cluster mono-anions and electrons in the ICR trap, high charge states are produced up to a limit which arises from restrictions for ion trapping. A modification of the electron bath, which bypasses this limit, has been introduced and demonstrated by the first-time production and detection of aluminum cluster anions carrying five excess electrons (penta-anions). Results of the penta-anion production as a function of the trapping voltage relate to the Coulomb potentials of the cluster anions involved, in agreement with previous findings. The observed poly-anionic clusters are meta-stable and their abundance as a function of the cluster size is determined by their lifetimes. Observed poly-anion abundances are described by a thermionic-emission approach, by means of the Richardson-Dushman formula. The height of the Coulomb potential in the formula is decreased to match experimental data, thus accounting for electron tunneling. Poly-anions are observed only above a minimum cluster size, the appearance size. To determine this limit from experimental results, a new data evaluation method has been introduced, which considers the poly-anion lifetimes and respective abundances of a range of cluster sizes. As a result, the experimental appearance size is larger than the smallest poly-anionic cluster observed, in contrast to previous approaches.
  • Diese Arbeit beschreibt Ionenfallen-Untersuchungen an und mit atomaren Clustern. Die Erzeugung und Untersuchung geladener Cluster erfolgte an der ClusterTrap-Apparatur. Anlässlich des Umzugs in das neue Physik-Institutsgebäude wurde diese Kombination von Clusterionenquelle, Ionen-Zyklotron-Resonanz(ICR)- Falle und Flugzeitmassenspektrometer um diverse Komponenten erweitert. Eine Radiofrequenz-Falle übernimmt die Clusterionen-Präparation, bevor die eigentlichen Experimente in der ICR-Falle durchgeführt werden. Ein Ionen-Quadrupolumlenker erlaubt eine optimierte Nutzung der ICR-Falle, sowie die gleichzeitige Verwendung mehrerer Ionenquellen und Detektoren. Durch Hinzufügen eines "Potentialfahrstuhls" in das Flugzeit-Massenspektrometer wird ein flexiblerer Betrieb der Apparatur bei Ionenenergien bis zu mehreren hundert Elektronenvolt möglich. Die experimentellen Abläufe wurden an die neue Apparatur angepasst und die neuen Komponenten wurden getestet und charakterisiert. Ein wichtiger Aspekt der Cluster-Untersuchungen ist die Beeinflussung gespeicherter Ionen durch die Einstrahlung geeigneter elektrischer Hochfrequenzfelder. Es wurde ein Vektormodell entwickelt, das die schnelle Analyse von radialen Anregungsfeldern erlaubt, welche an die viergeteilte Ringelektrode einer ICR-Falle angelegt werden. Dessen Anwendung wurde im Falle der asymmetrischen Quadrupolanregung gespeicherter Clusterionen demonstriert, wobei die Beobachtung eines unbeabsichtigten Ionenverlusts in der Falle erklärt wird. Die Experimente an ClusterTrap zur Erzeugung und Untersuchung mehrfach negativ geladener Metallcluster wurden fortgeführt. Mittels der "Elektronenbad"- Technik, der gleichzeitigen Speicherung von Cluster-Monoanionen und Elektronen in der ICR-Falle, werden höhere Ladungszustände erzeugt. Diesem Prozess ist jedoch durch Einschränkungen in der Ionenspeicherung eine obere Grenze gesetzt. Eine Erweiterung der Elektronenbad-Technik umgeht diese Grenze, wie anhand der erstmaligen Erzeugung fünffach negativ geladener Aluminiumcluster gezeigt werden konnte. Die Produktionsrate der fünffachgeladenen Cluster hängt, in Übereinstimmung mit früheren Ergebnissen, von der Speicherspannung ab. Die beobachteten polyanionischen Cluster sind metastabil, so dass ihre Auftrittshäufigkeit als Funktion der Clustergröße durch ihre Lebensdauer bestimmt ist. Die gemessenen Häufigkeiten werden basierend auf einem Ansatz zur thermischen Elektronenemission durch die Richardson-Dushman-Gleichung gut beschrieben, wenn eine Verringerung der in die Gleichung eingehenden Höhe des Coulombpotenzials zur Berücksichtigung des Elektronentunnelns eingeführt wird. Mehrfach negativ geladene Cluster werden mit zunehmender Größe stabiler. So wird ein Ladungszustand in Abhängigkeit von der Zeitskala der Messungen erst oberhalb einer gewissen "Auftrittsgröße" beobachtet. Zur experimentellen Ermittlung dieser Größe wird eine neue Methode der Datenauswertung verwendet, welche die Lebensdauern und entsprechenden Auftrittshäufigkeiten über mehrere Clustergrößen hinweg berücksichtigt. Demzufolge entspricht die experimentelle Auftrittsgröße nicht zwangsläufig dem kleinsten beobachteten polyanionischen Cluster, im Gegensatz zu früheren einfacheren Auswerteverfahren.

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Metadaten
Author: Franklin Leon Martinez
URN:urn:nbn:de:gbv:9-001346-5
Title Additional (German):Untersuchung atomarer Cluster in Ionenfallen
Advisor:Prof. Dr. Lutz Schweikhard
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2012/11/30
Granting Institution:Ernst-Moritz-Arndt-Universität, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät (bis 31.05.2018)
Date of final exam:2012/11/02
Release Date:2012/11/30
Tag:Auftrittsgröße, Elektronenbad, Penningfalle, Polyanion
Penning trap, appearance size, electron bath, polyanion
GND Keyword:Aluminium, Anion, Clusterion, Clusterphysik, FT-ICR-Spektroskopie, Flugzeitspektrometrie, Ionenfalle, Metallcluster
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 530 Physik
PACS-Classification:30.00.00 ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS / 34.00.00 Atomic and molecular collision processes and interactions (for atomic, molecular, and ionic collisions in plasma, see 52.20.Hv; for atoms and molecules of astrophysical interest, see 95.30.Dr, Ft; see also 98.38.Bn and 98.58.Bz in interstellar media in as / 34.80.-i Electron and positron scattering / 34.80.Lx Recombination, attachment, and positronium formation
30.00.00 ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS / 36.00.00 Exotic atoms and molecules; macromolecules; clusters / 36.40.-c Atomic and molecular clusters (see also 61.46.-w Nanoscale materials in condensed matter)
30.00.00 ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICS / 37.00.00 Mechanical control of atoms, molecules, and ions (see also 82.37.Gk STM and AFM manipulations of a single molecule in physical chemistry and chemical physics; for atom manipulation in nanofabrication and processing, see 81.16.Ta; see also 03.75.-b Matter / 37.10.-x Atom, molecule, and ion cooling methods (see also 87.80.Cc Optical trapping in biophysical techniques) / 37.10.Ty Ion trapping
80.00.00 INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY / 82.00.00 Physical chemistry and chemical physics; Electronic structure theory of atoms and molecules, see 31.15.-p; Electronic structure theory of condensed matter, see section 71; Electronic structure theory for biomolecules, see 87.10.-e; Electronic structure of / 82.80.-d Chemical analysis and related physical methods of analysis (for related instrumentation, see section 07; for spectroscopic techniques in biological physics, see 87.64.-t) / 82.80.Qx Ion cyclotron resonance mass spectrometry
80.00.00 INTERDISCIPLINARY PHYSICS AND RELATED AREAS OF SCIENCE AND TECHNOLOGY / 82.00.00 Physical chemistry and chemical physics; Electronic structure theory of atoms and molecules, see 31.15.-p; Electronic structure theory of condensed matter, see section 71; Electronic structure theory for biomolecules, see 87.10.-e; Electronic structure of / 82.80.-d Chemical analysis and related physical methods of analysis (for related instrumentation, see section 07; for spectroscopic techniques in biological physics, see 87.64.-t) / 82.80.Rt Time of flight mass spectrometry