Doctoral Thesis
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Im ersten Teil der Arbeit wird der erfolgreiche Aufbau einer Diagnostik zur quantitativen Bestimmung von Oberflächenladungsdichten beschrieben. Das Messprinzip bedient sich des elektro-optischen Pockelseffekts eines BSO-Kristalls, der in der Entladungszelle als Dielektrikum eingesetzt ist. Diese Methode arbeitet zeitlich und lateral aufgelöst, was die Untersuchung der Dynamik von Oberflächenladungen auf drei verschiedenen Zeitskalen ermöglicht. Die erste Zeitskala liegt in der Größenordnung von einigen 100 ns. Damit kann erstmals die Deposition von elektrischer Ladung auf einer dielektrischen Oberfläche während eines Entladungsdurchbruchs beobachtet werden. Die Deposition beginnt im Zentrum eines zuvor deponierten Ladungsspots. Die Polarität der neudeponierten Ladung ist der des ursprünglichen Ladungsspots entgegengesetzt. Die Folge ist, dass die absolute Ladungsdichte im Zentrum im Verlauf einiger hundert Nanosekunden kleiner wird als in den Randbereichen. Der Umladungsprozess wird so lange fortgesetzt, bis das elektrische Feld der neu deponierten Ladungen dem äußeren Feld so stark entgegenwirkt, dass die Spannung zur Aufrechterhaltung der Entladung unterschritten wird und die Entladung erlischt. Die zweite untersuchte Zeitskala liegt in der Größenordnung der Periodendauer der externen Spannung. Im Nulldurchgang der Spannung liegen zeitlich stationäre Ladungsdichteverteilungen auf dem Dielektrikum vor. Die Geometrie eines mittleren Ladungsspots wird in Abhängigkeit der anliegenden Spannungen und des Gasdrucks untersucht. Einerseits ist der Spotradius abhängig von den Ionisationsprozessen im Volumen, weil die Dichte der Raumladungen die Stärke des Elektronenfokus in das Innere der Entladung steuert. Andererseits wird die Spotbildung durch eine laterale Drift von Ladungsträgern kurz vor der Oberfläche aufgrund des elektrischen Feldes deponierter Ladungsträger beeinflusst. Die dritte untersuchte Zeitskala liegt in einer Größenordnung von Sekunden. Im Fall einer initial homogenen Oberflächenladungsverteilung nimmt die mittlere Ladungsdichte in einer Größenordnung von Sekunden monoton ab. Dieser Prozess stellt einen Ladungsabbau dar, dessen zeitliches Verhalten durch zwei überlagerte Exponentialfunktionen beschreiben ließ. Dadurch werden zwei Ladungsträgerpopulationen im BSO angenommen, die verschieden abgebaut werden. Im Fall einer initial inhomogenen Ladungsdichteverteilung wird ein Transport elektrischer Ladung auf der BSO-Oberfläche in einer Größenordnung von Sekunden beobachtet. Es wird weiterhin erstmals die durch einen Atmosphärendruck-Plasmajet deponierten Ladungen auf BSO zeitaufgelöst gemessen. Die zeitliche Entwicklung der Oberflächenladungen kann mit der Messung des elektrischen Stroms an einer der Ringelektroden des Jets korreliert werden. Dadurch wird geschlossen, dass der Ladungsaustauch nicht direkt durch einen Bullet verursacht wird. Er erzeugt stattdessen einen elektrisch leitfähigen Kanal zwischen der Düse des Jets zur BSO-Oberfläche. Infolgedessen kann Ladung, die sich auf der Innenseite der Jetkapillare befindet, auf den BSO-Kristall transportiert werden. Im zweiten Teil der Arbeit werden Kenngrößen entwickelt, die den Ordnungszustand einer aus Einzelobjekten zusammengesetzten Entladungsstruktur quantitativ beschreiben. Die Kenngrößen werten dabei die laterale Leuchtdichteverteilung der Entladungsemisssion, u.a. auf Basis der Tripel-Korrelationsfunktion. Dabei werden zwei separate Bifurkationsspannungen zwischen einer hexagonalen und einer ungeordneten Anordnung beobachtet: Bei der Verringerung der Spannung wird zunächst der Bifurkationspunkt der azimutalen Ordnung durchlaufen und anschließend der Bifurkationspunkt der radialen Ordnung. Die Systeme gehen jeweils in einen Zustand geringerer Ordnung über. Die Ursache des Ordnungsverlusts ist das zunehmende Fehlen von Entladungsspots, was im Mittel zu einer geringeren Wechselwirkung der Spots untereinander führt und das System an Freiheitsgraden gewinnt. Im dritten Teil dieser Arbeit wird erstmals ein Ansatz verfolgt, der die Steuerung lateral strukturierter Entladungen ermöglicht. Dafür wurde ein Aufbau konstruiert, bei dem ein gekühlter Halbleiter als Dielektrikum in der Entladungszelle dient. Dessen externe Beleuchtung führt bei einer anliegenden Spannung zu einer Änderung des Spannungsteilerverhältnisses der kapazitiven Elemente und schließlich zu einer lokalen Erhöhung der Spannung über dem Entladungsraum. Die Größe und Leuchtintensität der durch die Beleuchtung gezündeten Entladung ist stark abhängig von der beleuchteten Fläche, der Leistungsdichte der Beleuchtung und der anliegenden Spannung.
Ein System zu Abscheidung intermetallischer Cu-Ti basierter Schichten durch Magnetronsputtern wurde entworfen, aufgebaut und plasmadiagnostisch charakterisiert. Die duale, extern schaltbare Leistungselektronik mit hoher Parallelkapazität erlaubt den Pulsbetrieb beider Magnetrons gegeneinander mit beliebiger Frequenz f, Tastgrad t_a/T und Pulsverzögerung t_d. Auf diese Weise kann neben konventionellen Pulsmodi (dual-MS: f = 4.6 kHz, t_a/T = 50 %) das Hochenergieimpulsmagnetronsputtern (dual-HiPIMS: f = 100 Hz, t_a/T = 1 %) realisiert werden. Außerdem können die unterschiedlichen Sputterausbeuten von Ti und Cu durch individuell einstellbare mittlere Entladungsströme kompensiert werden. Die Entladungscharakteristika zeigen besonders hohe temporäre Ströme (I > 50 A) während HiPIMS. Langmuir-Sondenmessungen bestätigen höhere Elektronendichten (n_e = 10^18 m^-3) und eine breitere Elektronenenergieverteilung im Vergleich zu dual-MS. Als Folge kommt es zur verstärkten Ionisierung und Anregung von Plasmaspezies, nachgewiesen durch optische Emissionsspektroskopie (OES). Spektral integrierte OES wurde zur Beschreibung der räumlich und zeitlichen Entladungsentwicklung herangezogen, während mittels Gegenfeldanalysator die für die Schichtbildung wichtige Ionengeschwindigkeitsverteilung zeitaufgelöst erfasst wurde. Die gewonnenen Schichten wurden röntgenographisch analysiert und deren Eigenschaften in Hinblick auf ihre Bildung unter verschiedenen Entladungsmodi gedeutet. Schichtdicke, Kristallinität und Dichte zeigen eine klare Abhängigkeit vom Entladungsmodus mit vorwiegend höherer Güte durch HiPIMS. Die Variation des mittleren Cu-Entladungsstromes erlaubt Einfluss auf die Schichtzusammensetzung, maßgeblich für praktische Anwendungen. Des Weiteren wurden Kompositschichten auf Basis von Cu-Nanopartikeln (Cluster) eingebettet in einem dielektrischen Matrixmaterial (TiO2) synthetisiert und untersucht. Zunächst wurde das Cu-Clusterwachstum durch ein neues Buffergas-Pulsverfahren zeitaufgelöst untersucht und die damit einhergehende Performance der Partikelquelle auf Basis eines einfachen Modells evaluiert. Als Resultat kann die Größen-/Massenverteilung und damit die Eigenschaften der Cluster auf einfache Weise beeinflusst werden. Schließlich wurden die Cu-TiO2-Kompositschichten in einem eigens angefertigten Co-Depositionssystem erstellt. Dabei werden die aus der Gasaggregationsquelle emittierten Cu-Cluster simultan zu reaktiv (mit O2) gesputtertem Ti abgeschieden. Separat abgeschiedene Cu-Cluster zeigen vorwiegend polykristallines fcc-Cu, dass an Luft oder unter Zugabe von molekularem O2 oberflächlich Cu2O ausbildet. Während auch das separat reaktiv abgeschiedene Ti Titandioxid (TiO2) bildet, weist das Cu im Nanokomposit grundlegende strukturelle Unterschiede auf: Im Komposit liegt kein metallisches Cu mehr vor, stattdessen ist es vollständig zu CuO konvertiert. Dies ist auf die Anwesenheit eines reaktiven Sauerstoffplasmas beim Co-Depositionsprozess zurückzuführen. Es konnte gezeigt werden, dass molekularer O2 lediglich eine diffusionsbegrenzte Menge Cu2O erzeugt, während entladungsaktivierte Sauerstoffspezies zur völligen Durchoxidation der Cu-Cluster zu CuO führt. Dies ist eine wichtige Erkenntnis für die zukünftige Herstellung ähnlicher Komposite.