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In this thesis wave propagation in the whistler wave frequency range ωci≤ω≤ωce in the linear magnetized plasma experiment VINETA is investigated. The plasma is generated by a helicon antenna and has a diameter of about 10 cm. Whistler waves are launched by a loop antenna with a diameter of 4.5 cm and the fluctuating magnetic field is mapped by Ḃ-probes. Experiments are carried out for plasma parameters γ≤1/ √ 2 under which the only transversal polarized wave according to plane wave dispersion theory is the whistler wave. Due to the small collision frequencies ν≪1 cyclotron damping of whistler waves in this parameter regime is dominant and depends only on the electron plasma-β. The influence of the inhomogeneous plasma profile and excitation by a loop antenna is investigated by measurements of the fluctuating magnetic field perpendicular to the ambient magnetic field in azimuthal and radial axial planes. A mode characterized by the number of wave lengths m in the azimuthal direction is found. The mode structure is modified by the specific shape of the plasma density profile. Profiles with a homogeneous density inside the plasma radius are found to posses a comparably simple mode structure. An agreement in the mode structure of full-wave simulations in three dimensions, including a Gaussian density profile and excitation of the wave by a loop antenna, with the experimental results is found. Conclusions on the spatial structure of the excited mode are drawn using the simulations which predict excitation of an m=2 mode. The wave is found to be ducted within the plasma radius over a wide parameter range. A Helmholtz decomposition of the simulations electric field exhibits the fluctuating space charge as the dominant source for the electric field, while the contribution due to induction is negligible. The magnetic field is given partially by the electron and displacement current. Both contributions to the magnetic field are of the same order of magnitude. The frequency dependency of the excited modes spatial damping increment is investigated using measurements of the magnetic fluctuations along the symmetry axis of the plasma. In order to illustrate the parameter dependency, the electron plasma-β is varied over two orders in magnitude in the range β = 4·10-4 - 2.4·10-2. The experimental result for the spatial damping increment of the mode yields a strong damping for wave frequencies ω/ωce > 0.5 at maximum plasma-β, which shifts to higher frequencies with decreasing β. The parameter dependency of the damping for a fixed frequency is studied in an axial ambient magnetic field gradient. In both cases an excellent agreement between the experimental result and predictions for cyclotron damping from plane wave dispersion theory is found.
In der vorliegenden Arbeit wurden die Wechselwirkungen zwischen den reaktiven Sauerstoffspezies (ROS) und den Lipiden, die das Grundgerüst der Zellmembran bilden, sowie die daraus resultierenden chemischen und physikalischen Veränderungen der Membran untersucht. Außerdem wurde der Schutz einer Modellmembran durch Adsorption eines Polymers untersucht. Da natürliche Zellmembrane hoch komplexe Systeme sind, in und an denen chemische und strukturelle Prozesse häufig gleichzeitig ablaufen, wurden Lipidmonoschichten und Liposomen als Modellmembranen für die Untersuchungen gewählt. Die Radikale wurden mithilfe der Fenton-Reaktion erzeugt. Um ein vollständiges Bild des Radikalangriffs auf Modellmembrane zu erhalten, war es notwendig verschiedene Untersuchungsmethoden zu verwenden. Die Lipidmonoschichten und deren Phasenumwandlungen wurden vor und nach dem Radikalangriff mithilfe des Langmuir-Troges und den damit aufgenommenen Isothermen untersucht. Die Fluoreszenz- und die Brewsterwinkel-Mikroskopie wurde genutzt, um die Veränderungen des Phasenübergangs und somit die Veränderungen der Form und des Wachstums von Lipid-Domänen (flüssig-kondensierten Phase) durch den Radikalangriff zu beobachten. Die laterale periodische Struktur und das vertikale Elektronendichteprofil der Lipidmonoschicht wurden mit der Röntgendiffraktion und Röntgenreflexion vor und nach dem Radikalangriff untersucht. Mit der Infrarot-Reflexion-Absorption Spektroskopie (IRRAS) können Aussagen über die chemische Veränderungen der Lipide nach dem Radikalangriff getroffen werden. Die Liposomen wurden mit Differenzkalorimetrie untersucht, um die Verschiebung der Phasenübergangstemperatur durch den Radikalangriff zu beobachten. Der Radikalangriff auf Liposomen wurde mit Fluorenzmikroskopie verfolgt. Im ersten Teil der Arbeit wurde die Wechselwirkung von ROS mit zwitterionisch geladenen Lipiden untersucht. Die Modellmembranen bestanden aus Phosphatidylcholinen. Fasst man alle Ergebnisse der Untersuchungen zusammen, führt dies zum folgenden Resultat: Die Radikale reagieren bevorzugt mit der Kopfgruppe der zwitterionischen Phosphatidylcholinen. Es entstehen negativ geladene Phospholipide mit einer kleineren Kopfgruppe. Die Alkylketten bleiben nach dem Radikalangriff unverändert. Wie die Isothermen und die Brewsterwinkel-Mikroskopie bei Monoschichten sowie die Thermogramme bei Liposomen zeigen, hat die Reaktion keinen erkennbaren Einfluss auf das thermodynamische Verhalten. Erst durch Zugabe bzw. bei Vorhandensein von „freien“ Eisen-Ionen wird die Veränderung der Phosphocholine durch die Radikale beobachtbar. Die „freien“ Eisen-Ionen binden an die negativ geladenen Phospholipde. Dies führt im Fall von DPPC (1,2-dipalmitoyl-sn-glycero-3-phosphocholine) Monoschichten zu einer irreversiblen Verfestigung. Weiterhin kommt es zur Abnahme der molekularen Fläche in der flüssig-kondensierten Phase. Im Fall von DMPC (1,2-dimyristoyl-sn-glycero-3-phosphocholine) Liposomen führt der Radikalangriff, bei Vorhandensein von „freien“ Eisen-Ionen, ebenfalls zu einer Verfestigung. Am Ende des Radikalangriffs sind die Liposomen zerstört. Im zweiten Teil der Arbeit wurde die Wechselwirkung von ROS mit negativ geladenen Phospholipiden untersucht. Dabei wurde herausgefunden, dass die negative Ladung der Phospholipide nach dem Radikalangriff erhalten bleibt. Die Alkylkettenlänge bleibt konstant. Die durchgeführten IRRAS Messungen zeigen ebenfalls keine Veränderungen der Alkylketten. Aufgrund der Beobachtung, dass Eisen-Ionen negativ geladene Modellmembranen verfestigen, sollte im dritten Teil dieser Arbeit die Eisenanbindung an negativ geladene Monoschichten am Beispiel des Cardiolipin TMCL quantifiziert werden. Bei einem physiologischen pH-Wert führt eine Eisen-Ionen Konzentration im mikromolaren Bereich zu einer irreversiblen Verfestigung der Monoschicht. Der pH-Wert ist ein entscheidender Parameter. Eine irreversible Verfestigung der Monoschicht kann durch einen pH-Wert von 1,3 oder niedriger verhindert werden, wenn die Eisenkonzentration kleiner als 1000 µM ist. Bei höheren Eisenkonzentrationen tritt auch bei diesem pH-Wert eine Verfestigung ein. Im vierten Teil dieser Arbeit wurde die Wechselwirkung von ROS mit einer negativ geladenen Lipid-Monoschicht (DMPG) mit adsorbierten Polykationen (Polyethylenimin (PEI)) untersucht. Die adsorbierte Polymerschicht dient zum Schutz der Lipidmonoschicht. Der Radikalangriff wurde mit verschiedenen Fenton-Konzentrationen durchgeführt. Es war eine signifikant höhere Fenton-Konzentration als bei dem Radikalangriff auf eine DPPC Monoschicht notwendig, um Veränderungen zu induzieren.
The layer-by-layer method is a robust way of surface functionalization using a wide range of materials, e.g. synthetic and natural polyelectrolytes (PEs), proteins and nanoparticles. Thus, this method yields films with applications in diverse areas including biology and medicine. Sequential adsorption of different oppositely charged macromolecules can be used to prepare tailored films with controlled molecular organization. In biomedical research, electrically conductive coatings are of interest. In manuscript 1, we investigated films sequentially assembled from the polycation poly (diallyldimethyl-ammonium) (PDADMA) and modified carbon nanotubes (CNTs), with CNTs serving as the electrically conductive material. We assume that charge transport occurs through CNT contacts. We showed that with more than four CNT/PDADMA bilayers, the electrical conductivity is constant and independent of the number of CNT/PDADMA bilayers. A conductivity up to 4∙10^3 S/m was found. It is possible to control the conductivity with the CNT concentration of the CNT deposition suspension. A higher CNT concentration resulted in thicker CNT/PDADMA bilayers, but in a lower conductivity per bilayer. We suspect that an increased CNT concentration leads to a rapid CNT adsorption without the possibility to rearrange themselves. If PDADMA then adsorbs on the disordered CNTs in the next deposition step, the average thickness of the polymer layer is thicker than on the more ordered CNT layer from the dilute solution. This leads to an increased PE monomer/CNT ratio and lower conductivity. More polycations between the CNT layers leads to less CNT contacts. Thus, the controlled composition of films can be used to fulfill specific requirements.
For many applications of polyelectrolyte multilayers (PEMs), cheap PEs with a broad distribution of molecular weights are used. It was unknown whether the distribution of molecular weights of the PE in the adsorption solution is maintained during the adsorption process and hence in the film. To investigate this, the PSS adsorption solution in article 2 consisted of a binary mixture of short and long poly (styrene sulfonate) (PSS). A good model system to study layered films in terms of composition are PDADMA/PSS multilayers. Neutron reflectivity and in-situ ellipsometry measurements were carried out to determine the PSS composition in the film and the growth regimes. At a mole fraction of long PSS of 5 % or more in solution, the exponential growth (which is characteristic of short PSS) is totally suppressed, and only long PSS is deposited in the resulting multilayer. Variation of adsorption time of PSS showed that short PSS first adsorbs to the surface but is displaced by long PSS. Between 0 and 5 % of long PSS in the adsorption solution exponential growth occurs. The fraction of short PSS in the film continuously decreases with the increase of long PSS in the adsorption solution. In the assembly of films prepared from binary PSS mixtures, the short PSS leaves the film through adsorption/desorption steps both during PSS adsorption and during PDADMA adsorption (as PDADMA/PSS complexes). Both techniques show that the composition of the film does not correspond to that of the deposition solution. The composition and thus the properties of the resulting multilayer are influenced by the choice of adsorption time. Moreover, we conclude that a multilayer grown from a polydisperse polyelectrolyte contains fewer mobile low molecular weight polymers than the deposition solution.
In manuscript 1 and article 2, the composition of multilayers was studied. In manuscript 1 adsorption kinetics were important for the arrangement of CNTs on the surface. In article 2, the adsorption kinetics, i.e. the diffusion of the polyelectrolytes to the surface, was also investigated. In article 3, we investigated the influence of the composition of the film as well as the preparation condition on the mobility of PEs in the film. The molecular weight of the polycation PDADMA and the NaCl concentration of the deposition solution were varied. The vertical PSS diffusion constant D_PSS within the PDADMA/PSS multilayers was measured using neutron reflectivity. The salt concentration of the preparation solution defines the polymer conformation during deposition. The molecular weight of the polycation determines the degree of intertwining. Together, both parameters determine the polyanion-polycation coupling and thus the PSS mobility within the network. Log−log display of D_PSS vs the molecular weight of PDADMA and fits to two power laws (D_PSS ∝ X_n(PDADMA)^(-m) ∝ M_w(PDADMA)^(-m)) reveals for films built from 10 or 200 mM NaCl a kink. Below and above the kink, the dependence of D_PSS on M_w(PDADMA) can be described by different power laws. For Χ_n(PDADMA) < X_n,kink(PDADMA) ≈ 288, the exponents are consistent with the predictions of the sticky reptation model. X_n(PDADMA) ≈ 288 is the entanglement limit. For Χ_n(PDADMA) > X_n,kink(PDADMA) ≈ 288, the decrease of D_PSS with M_w(PDADMA) is larger than below the entanglement limit, which is indicative of sticky reptation and entanglement. The PSS diffusion constant of films built from 100 mM NaCl drops three orders of magnitude when increasing the molecular weight of PDADMA from 45 kDa to 72 kDa. To figure out if an immobile PSS fraction exists in the film built from 72 kDa PDADMA (beyond the entanglement limit), the film was annealed at different conditions in article 4: both temperature and salt concentration were varied. For data analysis, the simplest model with two PSS fractions with different diffusion constants was used. These diffusion constants increase as the temperature of the surrounding solution is increased. As assumed in article 3, an immobile PSS fraction exists when annealing at room temperature. At higher annealing temperatures, at least two diffusion processes must be distinguished: the diffusion of the highly mobile PSS fraction through the entire film and a slow PSS fraction, mowing in a limited way. The choice of preparation conditions determines whether a polyelectrolyte multilayer can intermix completely. It is not clear if complete intermixing will ever occur for films built with PDADMA beyond the entanglement limit. It is possible that the diffusion is more complex. Long-term measurements will clarify this question. Calculating scattering length density profiles with subdiffusive behavior would be interesting and is a challenge for the future. Furthermore, immobile fractions are only visible with long annealing times. We hypothesize that an immobile or nearly immobile fraction is present whenever the dependence of D_PSS on the molecular weight of PDADMA cannot be described by the sticky reptation. To verify this hypothesis, further studies are necessary.
All results presented and discussed in the manuscript and articles show that by varying the preparation conditions, tailored films can be built. The composition of the film is also determined by the adsorption kinetics. In addition, the mobility of the PEs within the multilayers can be controlled by varying the conformation, mingling and entanglement of the chains within the film. The influence of the salt concentration in the preparation solution on the growth regimes during film formation is part of our future research. It is planned to investigate films built of different PDADMA molecular weights under varied annealing conditions to better understand the mobile and immobile fractions.
In dieser Arbeit wurden Experimente an einem DC-Magnetron-Beschichtungsplasma zur (reaktiven) Abscheidung von Ti, TiNx und TiOx-Schichten durchgeführt. Das Ziel war es, durch Korrelation von Messungen des Ionen- und des Energieeinstroms auf das Substrat während des Beschichtungsvorgangs mit Analysen der abgeschiedenen Schichten Aussagen über die Zusammenhänge von Abscheidebedingungen und Schichteigenschaften zu treffen. Von besonderem Interesse waren hierbei die Unterschiede zwischen den beiden Betriebsmodi des eingesetzten Magnetrons (balanced mode und unbalanced mode), da sich über diesen Parameter der Ioneneinstrom auf das Substrat signifikant beeinflussen lässt, sowie der Einfluss hochenergetischer negativ geladener Ionen, die beim Einsatz von Sauerstoff im Gegensatz zu dem von Stickstoff als Reaktivgas auftreten. Die Maxima der mittels energieaufgelöster Massenspektrometrie gemessenen Energieverteilungen aller Ionenspezies liegen im unbalanced mode im Vergleich zum balanced mode bei um etwa 0,2...1 eV höherer Energie. Der im Wesentlichen von den einfach positiv geladenen Argonionen und bei hohem Reaktivgasfluss den molekularen Reaktivgasionen getragene Gesamtioneneinstrom auf das Substrat ist im unbalanced mode deutlich höher als im balanced mode. Der mit Hilfe einer Thermosonde gemessene Energieeinstrom auf das Substrat steigt linear mit der Entladungsleistung an. Im unbalanced mode ist er, bedingt durch den höheren Gesamtioneneinstrom auf das Substrat und die größere mittlere Energie aller Ionenspezies, um mehr als eine Größenordnung höher als im balanced mode. Eine Abhängigkeit des Energieeinstroms vom Reaktivgasfluss wurde nicht beobachtet. Die röntgenreflektometrisch gemessenen Beschichtungsraten steigen über der Entladungsleistung linear an und sind im unbalanced mode trotz geringerer Sputterraten am Target um ca. 10...20 % höher als im balanced mode. Die Begründung hierfür liefert der im unbalanced mode deutlich höhere Energieeinstrom auf das Substrat. Durch diesen erhöhten Energieeintrag in die aufwachsenden Schichten steht im unbalanced mode mehr Energie für Prozesse an der Oberfläche, wie die Oberflächendiffusion, zur Verfügung. Die somit verbesserte laterale Mobilität der Teilchen an der Oberfläche führt dazu, dass diese besser in die wachsende Kristallstruktur eingebaut werden können. Damit ergibt sich letztendlich im unbalanced mode trotz des geringeren Teilcheneinstroms in allen untersuchten Plasmen eine höhere Abscheiderate von Titan auf dem Substrat. Der Energieeinstrom auf das Substrat ist demnach durch seinen signifikanten Einfluss auf die laterale Mobilität der aufwachsenden Teilchen ein bestimmender Parameter für das Schichtwachstum. Die durch die Beimischung von Reaktivgas zum Plasma auftretende Targetnitrierung bzw. –oxidation verursacht ein deutliches Absinken der Sputterraten am Target und damit der Beschichtungsraten über dem Reaktivgasfluss. Messungen der chemischen Zusammensetzungen der Schichten mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie zeigen, dass die Menge des in die Schichten eingebauten Reaktivgases über dessen Konzentration im Beschichtungsplasma zu kontrollieren ist. Im Argon-Stickstoff-Plasma sind die Werte der aus den röntgenreflektometrisch erhaltenen Dichten bei den im unbalanced mode abgeschiedenen Schichten deutlich höher als bei den im balanced mode abgeschiedenen. Untersuchungen mittels Röntgendiffraktometrie zeigen für diese Schichten auch höhere makroskopische Spannungen. Offenbar führt der größere Energieeinstrom hier zu lokalen Temperaturunterschieden, aus denen aufgrund unterschiedlicher Ausdehnungskoeffizienten von Schicht und Substrat beim Abkühlen makroskopische Schichtspannungen resultieren. Insgesamt werden im Argon-Stickstoff-Plasma im unbalanced mode des Magnetrons kompaktere Schichten mit weniger Lücken abgeschieden als unter denselben Bedingungen im balanced mode. Im Argon-Sauerstoff-Plasma wird dieser positive Effekt des höheren Energieeintrags in die aufwachsenden Schichten durch den im unbalanced mode deutlich höheren Beschuss des Substrats mit hochenergetischen negativ geladenen Sauerstoffionen mehr als aufgehoben. Dadurch kommt es in diesem Betriebsmodus des Magnetrons zu einer erhöhten Lückenbildung in den aufwachsenden Schichten, die somit geringere makroskopische Spannungen und geringere mittlere Dichten aufweisen als die im balanced mode abgeschiedenen. Die Summe dieser Ergebnisse zeigt, dass die Eigenschaften der im hier untersuchten DC-Magnetronplasma abgeschiedenen Schichten maßgeblich von der Zusammensetzung des Beschichtungsplasmas und insbesondere von der Art und der Energie der auf das Substrat auftreffenden Ionen abhängen.
In der Frequenz kontinuierlich veränderbare Laser sind interessante Lichtquellen für wissenschaftliche Forschung, Industrie und Technik. In diesem Zusammenhang zeigen insbesondere Diodenlaser mit externem Resonator (ECDL) vorteilhafte Eigenschaften. Weit verbreitet ist der Littrow-Laser, da er aufgrund seines einfachen Designs kostengünstig, kompakt und robust ist und zudem eine geringe Linienbreite aufweist. Das bei ihm eingesetzte Reflexions-Gitter fungiert gleichzeitig als Reflektor und Frequenzfilter. Die Durchstimmung erfolgt mechanisch durch Drehung des Gitters mittels eines Piezo-Aktuators. Diese Vorgehensweise begrenzt sowohl die erreichbare Repetitionsrate als auch Durchstimmbereich und -geschwindigkeit. Um diese Probleme zu umgehen, bietet sich der Einsatz zweier akusto-optischer Modulatoren (AOM) als Deflektor im externen Resonator an. Die Durchstimmung eines solchen AOM-Lasers erfolgt durch Ablenkung des Strahls auf rein nicht-mechanischem Weg. Dazu ist allerdings eine geeignete Ansteuerung der AOMs vonnöten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein theoretisches Modell entworfen, welches grundlegende Eigenschaften eines AOM-Lasers beschreibt. Darauf basierend konnte ein Algorithmus zur Berechnung der für eine kontinuierliche Durchstimmung notwendigen AOM-Ansteuersignale entwickelt werden. Dieses Modell zeigt zudem, dass zur Realisierung einer Durchstimmung mit gleichzeitig akzeptabler Laser-Linienbreite hohe Anforderungen an die Ansteuerelektronik, insbesondere bezüglich Jitterfreiheit (< 5 ps), gestellt werden, was nur durch eine vollständig digitale Erzeugung der Ansteuersignale mittels sogenannter DDS-ICs (Direct-Digital-Synthesis) erfüllt werden kann. Andere untersuchte Schaltungen zeigten schlechtere Eigenschaften. Aufgrund der guten Übereinstimmung zwischen dem aufgestellten Modell und dem praktischen AOM-Laseraufbau können im roten Spektralbereich kontinuierliche (modensprungfreie) Durchstimmbereiche von bis zu 220 GHz erreicht werden. Die maximale Durchstimmgeschwindigkeit liegt 1.5 GHz/µs. Eine Repetitionsrate von 25 kHz ist realisierbar. Die 0.2-ms-Linienbreite liegt bei 450 kHz. Der Laser konnte außerdem in einem Bereich von 6 nm (4 THz) ohne mechanische Nachjustage operieren. Eine genaue Analyse zeigt, dass trotz der schon sehr guten Performance des Lasersystems durch Verfeinerung des Modells und eine weitere Verbesserung der Komponenten die genannten Leistungsparameter um einen Faktor 5 - 10 gesteigert werden könnten.
Die Forschung an mikrowelleninduzierten Atmosphärendruckplasmen am INP führte zu verschiedenen potentiellen Applikationen. Dabei besitzt die mikrobiologische Dekontamination sowohl von thermolabilen Medizinprodukten als auch von Lebensmitteln schon zum jetzigen Zeitpunkt ein hohes industrielles Anwendungspotential. Den aufgeführten Anwendungen gemeinsam ist, dass für eine erfolgreiche Weiterentwicklung der Prozesse, sowie der Plasmaquelle, ein grundlegendes Verständnis der vorliegenden dynamischen Mikrowellenplasmawechselwirkung notwendig ist. Durch den begrenzten diagnostischen Zugang der zu untersuchenden Plasmaquelle wird ein kombinierter Ansatz aus diagnostischen Methoden und Modellierung gewählt. Die Entladung wird in Argon bei reduziertem Druck (ab 10 mbar) zur Vereinfachung des Modells betrieben. Daher musste die Plasmaquelle für diesen Einsatz weiterentwickelt werden. Dieses beinhaltet die Neuauslegung der Prozesswärmeabfuhr, auf Grund der nicht oder nur teilweisen Anwendbarkeit von etablierten Verfahren im Atmosphärendruck (hohe Gasflüsse, Wasserkühlung). Die Plasmamikrowellenwechselwirkung dieser Quelle ist anschließend mit Methoden zur Charakterisierung des Plasmas und des Mikrowellenfeldes für unterschiedliche Arbeitspunkte in Druck und Leistung untersucht worden. Zur Bestimmung der Elektronendichte des Plasmas wurde ein frequenzvariables Mikrowelleninterferometer auf Basis eines Vektornetzwerkanalysators erstmalig etabliert. Dieses neue Messsystem wurde im Vorfeld detailliert untersucht, um das korrekte Zusammenspiel aller Komponenten zu überprüfen. In diesem Zusammenhang wurde ein frequenzaufgelöstes Mikrowelleninterferometer zur Messung der Elektronendichte in einer Fluoreszenzlampe aufgebaut. Durch diesen neuartigen Ansatz konnte der Einfluss der dielektrischen Umhüllung (Glasrohr der Lampe) auf die Mikrowelleninterferometrie untersucht werden. In einer weiteren Untersuchung an einem Induktiv Gekoppelten Plasma wurden die Resultate dieses Messsystems mit denen von Langmuir-Sondenmessungen. Auf Grund der konstruktiven Gegebenheiten des Reaktors ist das Plasma nur über ein Fenster für das Mikrowelleninterferometer zugänglich. Der Vergleich der ermittelten Elektronendichten ergab einen Unterschied von Faktor zwei zwischen Interferometer und Langmuir-Sonde. Die Untersuchungen an der Fluoreszenzlampe und dem Induktiv Gekoppelten Plasma zeigten zum einen die korrekte Funktion des neu etablierten frequenzvariablen Mikrowelleninterferometers mit erreichbaren Phasenauflösungen unterhalb von 0,1 mrad. Zum anderen wurde festgestellt, dass die dielektrische Umhüllung des Plasmas zu einem systematischen Fehler von bis 53 % bei der Elektronendichtebestimmung führen kann. Diese gewonnenen Erkenntnisse hatten bei der Konzipierung des Mikrowelleninterferometers zur Untersuchung der Plasmamikrowellenwechselwirkung einen entscheidenden Einfluss. Neben der Untersuchung des Plasmas ist ebenfalls eine Diagnostik des Mikrowellenfeldes nötig, um die Plasmamikrowellenwechselwirkung dieser Entladung experimentell zu charakterisieren. Auf Grundlage dieser Daten können die Resultate des Modells bewertet werden, die einen Einblick in die Plasmaquelle und ihrer dynamischen Vorgänge erlaubt, was für die Weiterentwicklung der Applikationen essentiell ist. Aus diesem Grund ist ein heterodynes Reflektometer entwickelt worden. Dieses Messsystem wurde umfangreich getestet und kann mit einer maximalen Zeitauflösung von 100 ns den komplexen Reflektionsfaktor mit einer Phasengenauigkeit von 10 mrad bestimmen. Das Reflektometer erlaubt einen experimentellen Zugang zur aktiven Zone schon in der Frühphase der Entladung. Mit Hilfe der Diagnostiken zur Untersuchung des Plasmas und des Mikrowellenfeldes wurde die Entladung von der Zündung bis zur stationären Phase charakterisiert und mit den Ergebnissen des Modells verglichen. Es zeigte sich eine gute Übereinstimmung im Millisekundenzeitbereich, sowie eine starke Dynamik im Reflektionsfaktor in der ersten Millisekunde, hervorgerufen durch die Plasmamikrowellenwechselwirkung. Durch die hohe Zeitauflösung des Reflektometers konnten diese Vorgänge im Mikrosekundenzeitbereich erstmalig experimentell aufgelöst werden, was die Interpretation mittels des Modells möglich macht. Es konnten die Vorgänge während der Zündung des Plasmas detailliert untersucht werden und damit die Richtigkeit von Annahmen, die bei der Entwicklung der Zündtechnologie getroffen wurden, überprüft werden. Dieses erworbene grundlegende Verständnis ermöglicht eine Weiterentwicklung dieser Technologie. Mit Hilfe der erzielten Ergebnisse wurde eine neue Optimierungsstrategie für die Abstimmung der Mikrowellenplasmaquelle entwickelt. Dies führte zu einer wesentlichen Verbesserung der Reproduzierbarkeit der mikrobiologischen Ergebnisse. Darüber hinaus bilden die erzielten Ergebnisse eine solide Grundlage für weitere experimentelle und theoretische Untersuchungen dieser Entladung in beispielsweise anderen Arbeitsgasen.
Polyelektrolyt-Multischichten werden durch die sequentielle Adsorption von entgegengesetzt geladenen Polyelektrolyten auf einem festen Substrat hergestellt. Die Präparation layer-by-layer ermöglicht die Beschichtungen von Flächen im cm-Bereich mit Schichtdicken im µm-Bereich sowie einer Kontrolle der Molekülanordnung senkrecht zur Substratoberfläche im nm-Bereich. Aus diesen Eigenschaften ergeben sich zahlreiche Anwendungsmöglichkeiten. Ein Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Analyse der Polyelektrolyt-Adsorption bei der Präparation von Multischichten bestehend aus dem Polykation Polyallylaminhydrochlorid (PAH) und dem Polyanion Polystyrolsulfonat (PSS) bzw. Polydiallyldimethylammonium (PDADMA) und PSS. Die Untersuchung der Multischichten unter in-situ Bedingungen erfolgt mittels Ellipsometrie. Zu diesem Zweck wird ein Formalismus der ellipsometrischen Datenauswertung entwickelt, um die Messgenauigkeit bei der Untersuchung dünner, transparenter Schichten zu optimieren. Im Fall von PDADMA/PSS-Multischichten verläuft das Schichtwachstum nicht-linear mit der Anzahl an adsorbierten Doppelschichten. Der nicht-lineare Verlauf wird mit der unterschiedlichen Linienladungsdichte zwischen einer PDADMA- und einer PSS-Kette in Verbindung gebracht. Die quantitative Analyse der ellipsometrischen in-situ-Messungen ergibt, dass alle untersuchten PDADMA/PSS-Multischichten (präpariert aus 0,1 mol/L NaCl-Lösung bei Raumtemperatur) mindestens zwei verschiedene Wachstumsregimes aufweisen: Erst wächst die Schichtdicke parabolisch mit der Anzahl an deponierten Polyanion/Polykation-Schichtpaaren, nach Nlin Schichtpaaren erfolgt ein Übergang in lineares Schichtwachstum, charakterisiert durch eine konstante Dicke pro Schichtpaar dBL. Das parabolische Wachstumsregime lässt sich mit einer Asymmetrie im Adsorptionsverhalten von PDADMA und PSS erklären: Während die adsorbierenden PSS-Moleküle die Oberflächenladung lediglich neutralisieren, führt ein PDADMA-Beschichtungsschritt zu einer Ladungsüberkompensation und hinterlässt eine effektiv positiv geladene Oberfläche. Die deponierte Stoffmenge nimmt mit jeder PDADMA/PSS-Doppelschicht zu, bis nach Nlin Doppelschichten die adsorbierenden PSS-Ketten nicht mehr imstande sind alle positiven Oberflächenladungen zu neutralisieren. Die beiden Wachstumsparameter Nlin und dBL hängen in einem linearen Zusammenhang voneinander ab, da beide einem gemeinsamen Mechanismus folgen: Je mehr Doppelschichten ein parabolisches Wachstumsverhalten zeigen (Nlin), desto höher ist die Oberflächenbelegungsdichte am Ende des parabolischen Wachstumsregimes und desto größer die Doppelschichtdicke dBL. Das Adsorptionsverhalten von PDADMA- und PSS-Ketten wird analysiert, indem das Molekulargewicht Mw beider Polyelektrolyte systematisch variiert wird (zwischen Mw(PDADMA) = 24 kDa ... 322 kDa sowie Mw(PSS) = 8,6 kDa ... 168 kDa). Die Flächenbelegungsdichte pro Doppelschicht wächst proportional zu Mw(PDADMA) an, bis ab dem Schwellwert Mw(PDADMA) = 80 kDa eine Sättigung eintritt und das Schichtwachstum unabhängig vom Wert des PDADMA-Molekulargewichts wird (Nlin = 15 Doppelschichten und dBL = (12,3 ± 1,3) nm). Die Daten legen nahe, dass unterhalb des PDADMA-Schwellwerts lediglich ein Teil einer PDADMA-Kette auf der PSS-terminierten Multischicht adsorbiert und der restliche Teil der adsorbierten Kette in Lösung ragt. Oberhalb des PDADMA-Schwellwertes adsorbiert mindestens noch ein zweiter Abschnitt der Kette und es ragt mindestens ein loop in Lösung. Dies führt zu einer konstanten Gleichgewichtsdicke der Monoschicht unabhängig vom Molekulargewicht. Unterschreitet das PSS-Molekulargewicht den Schwellwert Mw(PSS) = 25 kDa, so beobachtet man den gegenteiligen Effekt: beide Wachstumsparameter Nlin und dBL nehmen deutlich zu. Die größten gemessene Werte (unter Verwendung von 8,6 kDa PSS) lauten Nlin = 33 und dBL = 28,7 nm. Neutronenreflektionsmessungen zeigen, dass dieser Effekt mit der Diffusion der kurzen PSS-Ketten innerhalb der Multischicht einhergeht. Die Ausdehnung der Diffusionszone von 8,6 kDa PSS beträgt 80 nm und nimmt bis zum Erreichen des PSS-Schwellwertes monoton mit Mw(PSS) ab. Im Gegensatz dazu bilden PSS-Ketten mit einem Molekulargewicht oberhalb des Schwellwertes klar lokalisierte, lateral homogene Schichten (mit einer Grenzflächenunschärfe von 2 ... 4,6 nm). Entgegen der intuitiven Erwartung hat eine höhere Adsorptionszeit keinen Einfluss auf die Diffusionszone. Der limitierende Faktor ist die Diffusionszone selbst. In Übereinstimmung mit der theoretischen Erwartung führt die Diffusion von kurzen PSS-Ketten während der Multischicht-Präparation zu einem exponentiellen Wachstum der PDADMA/PSS-Multischichten, sobald Mw(PSS) < 25 kDa. In diesem Fall durchläuft das Schichtwachstum nacheinander erst ein exponentielles, dann ein parabolisches und schließlich ein lineares Regime.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Katodenregion einer quecksilberfreien Helium-Xenon Niederdruckentladung im Brennfleckbetrieb experimentell untersucht. Diese Region ist von besonderem Interesse, da sich hier die Elektronenemission, die Erzeugung von Ionen und metastabilen Atomen sowie lebensdauerbegrenzende Prozesse abspielen. Um die Entladung im Brennfleckbetrieb zu realisieren, kam als Katode eine im Rahmen dieser Arbeit entwickelte neuartige planare Geflechtelektrode zum Einsatz. Mit der Methode der ortsaufgelösten Laser-Atom-Absorptionsspektroskopie (LAAS) wurden die absoluten Teilchendichten der zwei untersten angeregten Xe-Atome und die Gastemperatur in der Katodenregion bestimmt. Die Inhomogenität des Spot-Plasmas fand dabei besondere Berücksichtigung. Sowohl die Teilchendichten der zwei untersten angeregten Xe-Atome als auch die Gastemperatur sind unmittelbar vor dem Brennfleck maximal und fallen in axiale und radiale Richtung stark ab. Insbesondere die Gastemperatur beträgt in einem Abstand von 1 mm vor dem Brennfleck circa 650 K und liegt damit deutlich über Raumtemperatur. Des Weiteren ließ sich die Temperatur im Brennfleck auf der Katodenoberfläche mittels optischer Emissionsspektroskopie ermitteln. Dies geschah durch Anpassung des aufgenommenen Spektrums an die Plancksche Strahlungsgleichung. Die Brennflecktemperaturverteilung weißt ein ausgeprägtes Maximum auf, das je nach Entladungsstromstärke maximale Werte zwischen 1414 K bei 40 mA und 1524 K bei 80 mA annimmt. Von diesem Maximum aus wurde ein starker in alle Richtungen nahezu symmetrischer Temperaturabfall festgestellt. Ein technologisch wichtiger Aspekt hinsichtlich der Lebensdauer einer auf Xenon basierenden quecksilberfreien Lampe ist der negative Effekt der Xe-Gasaufzehrung. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass die Gasaufzehrung unter Verwendung der planaren Geflechtelektrode im deutlichen Gegensatz zur industriell gefertigten Becherelektrode, wie sie vielfach in Lampen für Lichtwerbung vorkommt, vernachlässigbar klein ist. Dies wird auf die Ausbildung eines heißen Brennflecks und die damit verbundene hohe Katodentemperatur und niedrige Katodenfallspannung zurückgeführt.
In this work, the investigation of dusty plasma by means of tunable diode laser spectroscopy was carried out. Special interest was focused on the interactions of dust particles and metastable atoms. At first, Al density and temperature in dc and pulsed magnetron discharges were measured. Measurements with argon as working gas show an expected behavior of the measured atom density and temperature. Decrease of absorption signal was observed in argon/oxygen and argon/methane mixtures. A small admixture of oxygen leads to a complete disappearance of the absorption signal indicating vanishing Al atom density. The effect is believed to be caused by the oxidation of the magnetron target. This decrease reveals typical hysteresis behavior caused by poisoning of the target. Significant difference between critical oxygen flow value in dc and pulsed modes was registered. Then dust formation and plasma behaviors in hydrocarbon containing plasmas were analysed. The dust growing plasmas (Ar/C2H2, Ar/CH4 and Ar/C3H6 rf plasmas) were characterized by laser transmission and scattering methods, ion energy distribution function and mass spectrum evolution by plasma processing monitor, and the spatial distribution in pristine plasma and the temporal behavior of the metastable atom density in processing plasma using TDLAS. Pristine plasma were then characterized in term of metastable density and temperature. The radial distribution of neon metastable atom density in capacitive coupled rf discharge can be approximated to a Gaussian profile with the width smaller than plasma chamber radius. The diffusion flow of metastable atoms deduced from their spatial density distribution gives the loss of metastable atom in the plasma sheath. Argon metastable density was measured in rf plasma and compared with a simple model for metastable density. The model explains well the trend of metastable density with respect to the change of plasma input power. Metastable density of dusty plasma with injected dust particles was measured and compared to that of pristine plasma. The particle heating by metastable atoms was strongly evidenced. The power absorbed by dust particles due to bombardment of metastable atoms onto a dust particle surface in our experiments is about 0.04 Wm-2 for the low dust density case and lower for higher dust density which is in the same order as the contributions of kinetic energy of ions and electrons and the energy released by their recombination on the grain surface. The influence of dust particle density and size on metastable density was studied. Through measuring metastable density, TDLAS can be used as a tool to study the dust growth process in processing plasma.
The confinement of energy has always been a challenge in magnetic confinement fusion devices. Due to their toroidal shape there exist regions of high and low magnetic field, so that the particles are divided into two classes - trapped ones that are periodically reflected in regions of high magnetic field with a characteristic frequency, and passing particles, whose parallel velocity is high enough that they largely follow a magnetic field line around the torus without being reflected. The radial drift that a particle experiences due to the field inhomogeneity depends strongly on its position, and the net drift therefore depends on the path taken by the particle. While the radial drift is close to zero for passing particles, trapped particles experience a finite radial net drift and are therefore lost in classical stellarators. These losses are described by the so-called neoclassical transport theory. Recent optimised stellarator geometries, however, in which the trapped particles precess around the torus poloidally and do not experience any net drift, promise to reduce the neoclassical transport down to the level of tokamaks. In these optimised stellarators, the neoclassical transport becomes small enough so that turbulent transport may limit the confinement instead. The turbulence is driven by small-scale-instabilities, which tap the free energy of density or temperature gradients in the plasma. Some of these instabilities are driven by the trapped particles and therefore depend strongly on the magnetic geometry, so the question arises how the optimisation affects the stability. In this thesis, collisionless electrostatic microinstabilities are studied both analytically and numerically. Magnetic configurations where the action integral of trapped-particle bounce motion, J, only depends on the radial position in the plasma and where its maximum is in the plasma centre, so-called maximum-J configurations, are of special interest. This condition can be achieved approximately in quasi-isodynamic stellarators, for example Wendelstein 7-X. In such configurations the precessional drift of the trapped particles is in the opposite direction from the direction of propagation of drift waves. Instabilities that are driven by the trapped particles usually rely on a resonance between these two frequencies. Here it is shown analytically by analysing the electrostatic energy transfer between the particles and the instability that, thanks to the absence of the resonance, a particle species draws energy from the mode if the frequency of the mode is well below the charateristic bounce frequency. Due to the low electron mass and the fast bounce motion, electrons are almost always found to be stabilising. Most of the trapped-particle instabilities are therefore predicted to be absent in maximum- J configurations in large parts of parameter space. Analytical theory thus predicts enhanced linear stability of trapped-particle modes in quasi-isodynamic stellarators compared with tokamaks. Moreover, since the electrons are expected to be stabilising, or at least less destabilising, for all instabilities whose frequency lies below the trapped-electron bounce frequency, other modes might benefit from the enhanced stability as well. In reality, however, stellarators are never perfectly quasi-isodynamic, and the question thus arises whether they still benefit from enhanced stability. Here the stability properties of Wendelstein 7-X and a more quasi-isodynamic configuration, QIPC, are investigated numerically and compared with another, non-quasiisodynamic stellarator, the National Compact Stellarator Experiment (NCSX) and a typical tokamak. In gyrokinetic simulations, performed with the gyrokinetic code GENE in the electrostatic and collisionless approximation, several microinstabilities, driven by the density as well as both ion and electron temperature gradients, are studied. Wendelstein 7-X and QIPC exhibit significantly reduced growth rates for all simulations that include kinetic electrons, and the latter are indeed found to be stabilising when the electrostatic energy transfer is analysed. In contrast, if only the ions are treated kinetically but the electrons are taken to be in thermodynamic equilibrium, no such stabilising effect is observed. These results suggest that imperfectly optimised stellarators can retain most of the stabilising properties predicted for perfect maximum-J configurations. Quasi-isodynamic stellarators, in addition to having reduced neoclassical transport, might therefore also show reduced turbulent transport, at least in certain regions of parameter space.