Doctoral Thesis
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Magnetic reconnection is a ubiquitous phenomenon observed in a wide range of magnetized plasmas from magnetic confinement fusion devices to space plasmas in the magnetotail. The process enables the release of accumulated magnetic energy by rapid changes in magnetic topology, heating the plasma in the vicinity of the reconnection site, generating fast particles and allowing a wealth of instabilities to grow. This thesis reports on the results from a newly constructed linear, cylindrical and modular guide field reconnection experiment with highly reproducible events, VINETA.II. A detailed analysis of the reconnecting current sheet properties on a macroscopic and microscopic scale in time and space is presented. In the experiment, four parallel axial wires create a figure-eight in-plane magnetic field with an X-line along the central axis, as well as an axial inductive field that drives magnetic reconnection. Particle-in-cell simulations show that the axial current is limited by sheaths at the boundaries and that electrostatic fields along the device axis always set up in response to the induced electric field. Current sheet formation requires an additional electron current source, realized as a plasma gun, which discharges into a homogeneous background plasma created by a rf antenna. The evolution of the plasma current is found to be dominantly set by its electrical circuit. The current response to the applied electric field is mainly inductive, which in turn strongly influences the reconnection rate. The three-dimensional distribution of the current sheet is determined by the magnetic mapping of the plasma gun along the sheared magnetic field lines, as well as by radial cross-field expansion. This expansion is due to a lack of equilibrium in the in-plane force balance. Resistive diffusion of the magnetic field by E=η j is found to be by far insufficient to account for the high reconnection rate E=-dΨ/dt at the X-line, indicating the presence of large electrostatic fields which do not contribute to dissipative reconnection. High-frequency magnetic fluctuations are observed throughout the current sheet which are compared to qualitatively similar observations in the Magnetic Reconnection Experiment (MRX, Princeton). The turbulent fluctuation spectra in both experiments display a spectral kink near the lower hybrid frequency, indicating the presence of lower hybrid type instabilities. In contrast to the expected perpendicular propagation of mainly electrostatic waves, an electromagnetic wave is found in VINETA.II that propagates along the guide field and matches the whistler wave dispersion. Good correlation is observed between the local axial current density and the fluctuation amplitude across the azimuthal plane. Instabilities driven by parallel drifts can be excluded due to the large required drift velocities or low resulting phase velocities that are not observed. It is instead suggested that a perpendicular, electrostatic lower hybrid mode indeed exists that resonantly excites a parallel, electromagnetic whistler wave through linear mode conversion. The resulting fluctuations are found to be intrinsic to the localized current sheet and are independent of the slower reconnection dynamics. Their amplitude is small compared to the in-plane fields, and have a negligible contribution to anomalous resistivity through momentum transport in the present parameter regime.
The present thesis deals with dynamic structures that form during the expansion of plasma into an environment of much lower plasma density. The electron expansion, driven by their pressure, occurs on a much faster time scale than the ion expansion, owed to their mobility. The high inertia of the ions causes the generation of an ambipolar electric field that decelerates the escaping electrons while accelerating the ions. The ambipolar boundary propagates outwards and forms a plasma density front. For a small density differences, the propagation of the front can be described with the linear ansatz for ion acoustic waves. For a large density differences, experiments have shown that the propagation velocity of such a front is still related to the ion sound velocity. However, the reported proportionality factors are scattered over a wide range of values, depending on the considered initial and boundary conditions. In this thesis, the dynamics during plasma expansion are studied with the use of experiments and a versatile particle-in-cell simulation. The experimental investigations are performed in the linear helicon device Piglet. The experiment features a fast valve, which is used to shape the neutral gas density profile. During the pulsed rf-discharges, plasma is generated in the source region and expands collisionless into the expansion chamber. The computer simulation is tailored very close to the experiment and provides a deeper insight in the particle kinetics. The experimental results show the existence of a propagating ion front. Its velocity is typically supersonic and depends on the density ratio of the two plasmas. The ion front features a strong electric field. The front can have similar properties to a double layer is not necessarily a double layer by definition. The computer simulation reveals that the propagating electric field repels the downstream ambient ions. These ions form a stream with velocities up to twice as high as the front velocity. The observed ion density peak is due to the accumulation of the repelled ions and is located at their turning point. The ion front formation depends strongly on the initial ion density profile and is part of a wave-breaking phenomenon. The observed front is followed by a plateau of little plasma density variation. This could be confirmed for the expansion experiment by a comparison with virtual diagnostics in the computer simulation. The plateau has a plasma density determined by the ratio between the high and low plasma density. It consists of streaming ions that have been accelerated in the edge of the main plasma. The presented results confirm and extend findings obtained by independent numerical models and simulations.
The central aim of this thesis was the investigation of protein/polyanion interaction using circular dichroism (CD) spectroscopy, enzyme immune assay (EIA), isothermal titration calorimetry (ITC) and flow cytometry (FC). A further aim was to understand why an endogenous protein becomes immuno-genic when forming a complex. The focus was on the protein platelet factor (PF4), which gained wide interest in the clinical field, due to its role in the life-threatening, immune-driven, adverse drug effect heparin-induced thrombocytopenia (HIT). PF4 is a small homotetrameric chemokine with several basic amino acids on its surface, forming a positively charged ring. The antibodies that are formed during HIT recognize an epitope exposed on PF4, when it is in a complex with heparin at a certain molar ratio at which, PF4 tetramers are aligned on the heparin and forced into close approximation. The main results and conclusions of the thesis are summarized below: 5.1 Evolutionary Conservation of PF4 (Paper I – PF4/Evolution) By carrying out an amino acid sequence survey we found that the positively charged amino acids contributing to the heparin binding site on the surface of PF4 and related proteins are highly conserved in all vertebrates, including fish species. PF4 interacts with the phospholipid lipid A, the innermost part of the lipopolysaccharide (LPS) of Gram negative bacteria. We showed that the shorter the sugar chain of the O antigen, outer and inner core of the LPS were the more PF4 was binding. The interaction of PF4 with lipid A is inhibited by heparin, suggesting that the amino acids known to contribute to heparin binding are also involved in binding to lipid A. 5.2 PF4 Interaction with Polyanions (PA) of varying Length and Degree of Sulfation (Paper II – PF4/PA) CD spectroscopy was found to be a powerful technique to monitor structural changes of PF4 caused by binding to various clinically relevant polyanions. Therefore PF4 was titrated with different PA to investigate the dependencies: i. impact of the PF4:PA molar ratio, ii. degree of polymerization of the PA and iii. degree of sulfation of the PA. In all cases, exposure of HIT-relevant epitope(s) was only observed for PA that also induced changes in secondary structure of PF4. A comparison of results of an immune ¬assay with CD spectroscopic data showed that the extent of complex anti¬genicity correlates well with the magnitude of changes in PF4 secondary structure, and that the structural changes of PF4 have to exceed a certain threshold to achieve PF4/PA complex antigenicity. These findings allowed us to calculate expectation intervals for complex antigenicity solely using CD spectroscopic data. To our knowledge, this was the first demonstration that the capability of drugs to induce antigenicity of PF4 can be assessed without the necessity of in vivo studies or the use of antibodies obtained from immunized patients specific for the antigens. The antigenicity of PF4 in complex is not restricted to negative charges originating from sulfate groups, PA with phosphate groups are also capable (binding to phospholipids). We investigated inorganic polyphosphates (polyP) with a chain length of 75 Pi and showed that the induced secondary structural changes are even higher compared to the changes induced by the different heparins and that the PF4/P75 complexes are antigenic as well. 5.3 PF4 Interaction with defined oligomeric Heparins (Paper III – PF4/defined Heparins) We tested highly purified, monodisperse heparins. In contrast to the clinically relevant but relatively undefined (high polydispersity index) glycosamino glycans reported in paper II (PF4/PA). The defined heparins induced higher secondary structural changes. Here we showed for the first time that strong conformational changes during PF4/PA complex formation are necessary but not sufficient for to the expression of the anti-PF4/heparin antibody binding site. Also, the size of the complexes is not the only prerequisite for anti-PF4/heparin antibody binding (tested by atomic force microscopy). By ITC we found that antigenicity is only induced if the PF4/PA complex has a high binding enthalpy and the complex formation leads to a negative change in entropy. 5.4 PF4/Polyphosphates (polyP) Complex Antigenicity and Interaction with Escherichia coli (E. coli, Paper IV – PF4/polyP) PolyP with chain lengths of 45 Pi and 75 Pi induced remarkable secondary structural changes in the PF4 molecule, thereby exposing the epitope recognized by anti-PF4/heparin antibodies. The induced conformational changes were similar to the changes induced by the defined heparins. Again a high binding enthalpy was observed but here in connection with a positive change in entropy. Further we showed that polyP (≥45 Pi) enhance PF4 binding to the surface of Gram negative E. coli at intermediate concentration and disrupt the binding at elevated polyP concentrations. The increased amounts of PF4 on the bacterial surface also improved the binding of anti-PF4/heparin antibodies and thereby the phagocytosis of the bacteria by poly¬morpho¬nuclear leucocytes. 5.5 Nucleic acid based Aptamers induce structural Changes in the PF4 Molecule (Paper V – PF4/Aptamer) Nucleic acids are another class of molecules containing phosphate groups. Especially after cell damage their extra¬cellular concentration can be locally quite high (>2 mg/ml). We found that certain aptamers form complexes with PF4 and thereby inducing anti-PF4/aptamer antibodies which cross-react with PF4/heparin complexes. Moreover by CD spectroscopy we showed that the protein C-aptamer caused similar secondary structural changes of PF4 like heparin, but already at much lower concentration. The maximally induced changes by the protein-C aptamer were even higher and persisted over a broader concentration range. 5.6 Protamine Interaction with Heparin (Paper VI – PS/Heparin) After the intensive investigation of the complex formation between PF4 and many different classes of PA we assessed another protein for structural changes upon complex formation with heparin. Protamine (PS) a protein in routinely used in post-cardiac surgery to reverse the anticoagulant effects of heparin was found to unfold but not to refold with increasing concentration of PA in solution. 5.7 Conclusion and Outlook When starting this thesis, it was believed that repetitive structures formed by PF4 on a heparin chain mold the epitope recognized by antibodies inducing HIT. These repetitive structures might exhibit similarities with viral capsids and are therefore recognized by the immune system of some patients. We found that induced by the close approximation PF4 changes its conformation, thereby exposing a neoepitope. The conserved positively charged amino acids of the heparin binding site and the involvement of these amino acids in the binding to lipid A confirm our hypothesis of PF4 as part of an ancient immune-mediated host defense mechanism. As possible consequence of the “primitive mechanism of defense” the highly variable O-antigens of LPS might have significantly contributed to an efficient escape mechanism by hiding the structures that made the bacteria vulnerable. In turn polyP might be an adaption of the host improve pathogen recognition by PF4 and further by antibodies inducing phagocytosis of the PF4-marked objects. Although shown only for PF4 and PS, our findings might be applicable to other proteins that also express epitopes upon changes in their secondary structure. Our physicochemical methods may further be applied: i. to drug development for the prediction of antigenicity induced by polyanionic drugs, ii. to guide the development of synthetic heparins and other polyanion based drugs, e.g. aptamers, that do not lead to HIT and iii. to provide relevant aspects for other biological functions of heparins.
Die Forschung an mikrowelleninduzierten Atmosphärendruckplasmen am INP führte zu verschiedenen potentiellen Applikationen. Dabei besitzt die mikrobiologische Dekontamination sowohl von thermolabilen Medizinprodukten als auch von Lebensmitteln schon zum jetzigen Zeitpunkt ein hohes industrielles Anwendungspotential. Den aufgeführten Anwendungen gemeinsam ist, dass für eine erfolgreiche Weiterentwicklung der Prozesse, sowie der Plasmaquelle, ein grundlegendes Verständnis der vorliegenden dynamischen Mikrowellenplasmawechselwirkung notwendig ist. Durch den begrenzten diagnostischen Zugang der zu untersuchenden Plasmaquelle wird ein kombinierter Ansatz aus diagnostischen Methoden und Modellierung gewählt. Die Entladung wird in Argon bei reduziertem Druck (ab 10 mbar) zur Vereinfachung des Modells betrieben. Daher musste die Plasmaquelle für diesen Einsatz weiterentwickelt werden. Dieses beinhaltet die Neuauslegung der Prozesswärmeabfuhr, auf Grund der nicht oder nur teilweisen Anwendbarkeit von etablierten Verfahren im Atmosphärendruck (hohe Gasflüsse, Wasserkühlung). Die Plasmamikrowellenwechselwirkung dieser Quelle ist anschließend mit Methoden zur Charakterisierung des Plasmas und des Mikrowellenfeldes für unterschiedliche Arbeitspunkte in Druck und Leistung untersucht worden. Zur Bestimmung der Elektronendichte des Plasmas wurde ein frequenzvariables Mikrowelleninterferometer auf Basis eines Vektornetzwerkanalysators erstmalig etabliert. Dieses neue Messsystem wurde im Vorfeld detailliert untersucht, um das korrekte Zusammenspiel aller Komponenten zu überprüfen. In diesem Zusammenhang wurde ein frequenzaufgelöstes Mikrowelleninterferometer zur Messung der Elektronendichte in einer Fluoreszenzlampe aufgebaut. Durch diesen neuartigen Ansatz konnte der Einfluss der dielektrischen Umhüllung (Glasrohr der Lampe) auf die Mikrowelleninterferometrie untersucht werden. In einer weiteren Untersuchung an einem Induktiv Gekoppelten Plasma wurden die Resultate dieses Messsystems mit denen von Langmuir-Sondenmessungen. Auf Grund der konstruktiven Gegebenheiten des Reaktors ist das Plasma nur über ein Fenster für das Mikrowelleninterferometer zugänglich. Der Vergleich der ermittelten Elektronendichten ergab einen Unterschied von Faktor zwei zwischen Interferometer und Langmuir-Sonde. Die Untersuchungen an der Fluoreszenzlampe und dem Induktiv Gekoppelten Plasma zeigten zum einen die korrekte Funktion des neu etablierten frequenzvariablen Mikrowelleninterferometers mit erreichbaren Phasenauflösungen unterhalb von 0,1 mrad. Zum anderen wurde festgestellt, dass die dielektrische Umhüllung des Plasmas zu einem systematischen Fehler von bis 53 % bei der Elektronendichtebestimmung führen kann. Diese gewonnenen Erkenntnisse hatten bei der Konzipierung des Mikrowelleninterferometers zur Untersuchung der Plasmamikrowellenwechselwirkung einen entscheidenden Einfluss. Neben der Untersuchung des Plasmas ist ebenfalls eine Diagnostik des Mikrowellenfeldes nötig, um die Plasmamikrowellenwechselwirkung dieser Entladung experimentell zu charakterisieren. Auf Grundlage dieser Daten können die Resultate des Modells bewertet werden, die einen Einblick in die Plasmaquelle und ihrer dynamischen Vorgänge erlaubt, was für die Weiterentwicklung der Applikationen essentiell ist. Aus diesem Grund ist ein heterodynes Reflektometer entwickelt worden. Dieses Messsystem wurde umfangreich getestet und kann mit einer maximalen Zeitauflösung von 100 ns den komplexen Reflektionsfaktor mit einer Phasengenauigkeit von 10 mrad bestimmen. Das Reflektometer erlaubt einen experimentellen Zugang zur aktiven Zone schon in der Frühphase der Entladung. Mit Hilfe der Diagnostiken zur Untersuchung des Plasmas und des Mikrowellenfeldes wurde die Entladung von der Zündung bis zur stationären Phase charakterisiert und mit den Ergebnissen des Modells verglichen. Es zeigte sich eine gute Übereinstimmung im Millisekundenzeitbereich, sowie eine starke Dynamik im Reflektionsfaktor in der ersten Millisekunde, hervorgerufen durch die Plasmamikrowellenwechselwirkung. Durch die hohe Zeitauflösung des Reflektometers konnten diese Vorgänge im Mikrosekundenzeitbereich erstmalig experimentell aufgelöst werden, was die Interpretation mittels des Modells möglich macht. Es konnten die Vorgänge während der Zündung des Plasmas detailliert untersucht werden und damit die Richtigkeit von Annahmen, die bei der Entwicklung der Zündtechnologie getroffen wurden, überprüft werden. Dieses erworbene grundlegende Verständnis ermöglicht eine Weiterentwicklung dieser Technologie. Mit Hilfe der erzielten Ergebnisse wurde eine neue Optimierungsstrategie für die Abstimmung der Mikrowellenplasmaquelle entwickelt. Dies führte zu einer wesentlichen Verbesserung der Reproduzierbarkeit der mikrobiologischen Ergebnisse. Darüber hinaus bilden die erzielten Ergebnisse eine solide Grundlage für weitere experimentelle und theoretische Untersuchungen dieser Entladung in beispielsweise anderen Arbeitsgasen.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Wechselwirkung reaktiver Sauerstoffspezies (ROS) mit organischen Molekülen anhand zweier unterschiedlicher Systeme analysiert. Während einerseits der Einfluss von ROS auf eine organische Monoschicht am Beispiel des synthetischen, kationischen Polyelektrolyten Polyethylenimin (PEI) untersucht wurde, stand andererseits die Wechselwirkung von ROS mit einem DNS-Molekül, dem Biopolyelektrolyten pBR322 im Fokus des Interesses. Für die Untersuchungen der ROS-PEI-Wechselwirkung wurde zunächst verzweigtes PEI flach (RMS-Rauigkeit < 1 nm) auf einem Silizium-Substrat adsorbiert. Mit Hilfe der Fenton-Reaktion wurde die PEI-Monoschicht dem Einfluss von ROS ausgesetzt. Anhand von Kraft-Abstands-Kurven (KAK) konnte gezeigt werden, dass die flache Konformation der PEI-Monoschicht nach dem ROS-Einfluss erhalten bleibt. Des Weiteren konnte mittels Adsorption negativ geladener Gold-Nanopartikel (AuNP) demonstriert werden, dass die PEI-Oberfläche auch nach der Wechselwirkung mit ROS positiv geladene Gruppen enthält. Darüber hinaus konnte mit Hilfe der KAK gezeigt werden, dass sowohl die Oberflächenladungsdichte (OFL) als auch das Oberflächenpotential (OFP) unter ROS-Einfluss um einen Faktor 0,5 reduziert wurden. Es wurde gezeigt, dass die Reduzierung von OFL bzw. OFP auf die Abspaltung positiv geladener Gruppen der PEI-Monoschicht zurückgeführt werden kann. Mit Hilfe der dreidimensionalen Kraftspektroskopie wurde gezeigt, dass OFL und OFP auf einer Längenskala von 1,8 bis 30 µm lateral homogen sind. Darüber hinaus wurde anhand der AuNP-Belegungsdichte demonstriert, dass die Ladungsträger innerhalb der PEI-Oberfläche auf einer Längenskala oberhalb von 36 nm homogen verteilt sind. Hinsichtlich kleiner Längenskalen (< 36 nm) kann konstatiert werden, dass aufgrund einer verzögerten Adsorptionskinetik der AuNP nach der ROS-PEI-Wechselwirkung mit einer partiell reduzierten Bindungswahrscheinlichkeit zu rechnen ist. Vermutlich bewirkt der ROS-Einfluss eine inhomogene Verteilung der positiven Ladungsträger innerhalb der PEI-Monoschicht auf einer Längenskala von einigen nm. Experimentell ergibt sich darüber hinaus, dass eine 50 %ige Reduzierung des PEI-Oberflächenpotentials einer Abnahme von etwa 10 % der maximalen, anteiligen AuNP-Belegungsdichte entspricht. Diese experimentell bestimmten Parameter konnten unter Einbeziehung eines erweiterten drei-Körper RSA-Modelles erklärt werden. Im zweiten Teil der vorliegenden Arbeit wurde eine neue Methode der Quantifizierung ROS-induzierter DNS-Schäden eingeführt. Dazu wurden die DNS-Moleküle zunächst mittels Fenton-Reaktion dem Einfluss von ROS ausgesetzt, auf Polyallylamin-Hydrochlorid-funktionalisiertem Glimmer adsorbiert und mittels des RKM im intermittierenden Modus (RKM-IM) abgebildet. Die Klassifizierung der DNS-Moleküle erfolgt unter Berücksichtigung des Kettenhöhenunterschiedes von doppelsträngiger- (dsDNS) und einzelsträngiger (esDNS) DNS. Als ROS-induzierter DNS-Schaden wird hierbei der Konformationsübergang von dsDNS (intakt) in esDNS (defekt) identifiziert. Die zentrale Messgröße der vorgestellten Methode ist demnach die DNS-Kettenhöhe, welche sich im Falle immobilisierter DNS-Moleküle mit einer Genauigkeit im Sub-Ångström-Bereich mit Hilfe des RKM-IM bestimmen lässt. Für die automatisierte Quantifizierung der Flächen, welche mit dsDNS respektive esDNS belegt sind, wurde ein Höhengrenzwert-basierter Auswertungs-Algorithmus konstruiert. Neben der Variation der Stärke der ROS-DNS-Wechselwirkung mittels verschiedener H2O2-Konzentrationen innerhalb der Fenton-Reaktion, wurde der Einfluss eines Radikalfängers am Beispiel des Natriumacetats (NaOAc) auf diese Wechselwirkung untersucht. Mit der Quantifizierung der ROS-DNS-NaOAc-Wechselwirkung wurde gezeigt, dass der anteilige DNS-Schaden mit wachsender H2O2-Konzentration zunimmt und mit steigender NaOAc-Konzentration abnimmt. Darüber hinaus wurde die Anwendbarkeit der in dieser Arbeit eingeführten Quantifizierung ROS-induzierter DNS-Schäden mit Hilfe eines reaktionskinetischen Ansatzes unter Verwendung des Modelles der kompetitiven Hemmung analysiert. Auf diese Weise wurden Ratenkonstanten der Wechselwirkung zwischen NaOAc mit Hydroxylradikalen verifiziert und somit die Validität des eingeführten Konzeptes demonstriert. Des Weiteren ermöglicht die automatisierte Datenanalyse einen vergleichsweise hohen Datendurchsatz und eignet sich daher gut für die Untersuchung der komplexen Wechselwirkung zwischen ROS, Radikalfänger und DNS. Anhand eines Vergleiches mit den etablierten Methoden zur Quantifizierung ROS-induzierter DNS-Schäden ergibt sich unter Einbeziehung des, in dieser Arbeit eingeführten Analyseverfahrens, ein komplementäres Verständnis der ROS-DNS-Wechselwirkung über einen großen Längenskalenbereich.
Ausgangspunkt aller Untersuchungen sind Langmuir-Monoschichten an der Wasser/Luftgrenzfläche. Denn mit diesen Monoschichten kann die Oberflächeladungsdichte eingestellt werden. Sie werden durch amphiphile Moleküle gebildet.Die hydrophoben Alkylketten sind zur Luftseite und die hydrophile Kopfgruppe zur Wasserseite orientiert.Die Phasen der Lipid- Monoschicht und die Belegungsdichte werden extern eingestellt. Die Lipid- Monoschicht kann je nach Anordnung der Alkylketten verschiedene unter- schiedliche Phasen zeigen. Um die adsorbierten Polyelekrolyte zu beschreiben zu können, benötigt man experimentelle Methoden, die in der Lage sind, Konformation und Be- legungsdichte von adsorbierten Polyelektrolyten an Oberflächen aufzulösen. Diese Strukturen, auf der Nanometerskala, werden mit Röntgenreflektion und Röntgendiffraktion unter streifendem Einfall untersucht.Die Strukturda- ten werden durch thermodynamische Untersuchungen ergänzt. Die Untersuchungen werden für elektrostatische Kräfte mit hoher Ampli- tude und langer Reichweite durchgeführt. Die Lösungen der Polyelektrolyte (c PSS = 0.01 mmol/L bezogen auf die Monomerkonzentration) sind so einge- stellt, dass eine fast vollständige Ladungskompensation (70-90%) stattfindet. Unter diesen Bedingungen adsorbieren PE entweder flach als 2-dimensionales Knäuel oder geordnet in einer 2-dimensionalen lamellaren Phase. Die Untersuchungen sollen herausfinden, welchen Einfluss die elektrostatische Wechselwirkung auf die Kettensteifigkeit von adsorbierten Polyelektrolyten,die durch die Persistenzlänge LP charakterisiert werden.So kann geklärt werden,ab welcher Konturlänge LK Polyelektrolyte nicht mehr stäbchenförmig sondern als 2-dimensionales Knäuel adsorbieren. Untersucht werden negativ geladene PSS (Polystyron Sulfonat) mit un- terschiedlichen Konturlängen LK.Diese adsorbieren an die positiv geladene DODA Lipid-Monoschicht (Dioctadeyldimethylammonium). Die Persistenzlänge LP für adsorbiertes PSS an DODA ist direkt aus den thermodynamischen Daten ermittelt worden. Als Funktion der Konturlänge LK wurde der Oberflächendruck π c sowie die erste Ableitung dπc /dT unter- sucht. Daraus läßt sich die Persistenzlänge des adsorbierten PSS LP ≈ 210 Å bestimmen. Die Oberflächenladungsdichte der Monoschicht wird durch die Kompression verdoppelt.Simultan wird der Abstand der Polyelektrolytketten dPE halbiert, so dass immer eine 70-90% Ladungskompensation erreicht wird. Es wird mit Röntgendiffraktion immer eine fache 2-dimensionale lamellare Phase der adsorbierten PSS Ketten detektiert.Hierbei bilden Konturlängen LK < 110 Å eine Ausnahme. Es wird keine 2-dimensionale lamellare Phase für geringe Oberflächenladungsdichte (LE Phase der Lipide) gefunden. Die Röntgenreflektion kann aber zeigen, dass PSS Ketten, unabhängig von der Konturlänge LK, immer flach an der Lipidmonoschicht adsorbieren. Wenn steife kurze Ketten (LK≤110Å<LP ) an der LC Phase der Lipid- Monoschicht adsorbieren, liegen sie aber in der 2-dimensionalen lamellare Phase. Der Übergang von der LE in die LC Phase der Lipid-Monoschichten erfolgt gleichzeitig mit dem Übergang von der ungeordneten flachen zur 2- dimensionalen lamellare Phase der adsorbierten kurzen PSS Ketten. Daher zeigt die Enthalpie ∆H des LE/LC Phasenübergangs ein Maximum bei L K =110 Å. Im nächsten Schritt wird die Elektrostatik zwischen der Lipid-Monoschicht und den Polyelektrolyte untersucht.Die maximale Oberflächenladungsdichte der Lipid-Monoschicht wird durch eine Mischung von geladenen DODA und ungeladenen DPPC (Dipalmitoylphosphatidylcholine) eingestellt. Röntgendiffraktionsmessungen zeigen bis zu einem DODA-Anteil von 75% die Ausbildung einer 2-dimensionalen lamellaren Phase an der LC Phase der Lipid-Monoschicht. Nimmt die maximale Oberflächenladungsdichte weiter ab, so wird keine Bildung der 2-dimensionalen lamellaren Phase beobachtet. Die Abnahme der maximalen Oberflächenladung führt zu einer niedrigen Belegungsdichte und so zu einem größerem Kettenabstand dPE. Die Linienladungsdichte wird durch unterschiedliches P−TrisAAx−rand−AMPS1−x auf 90% oder 50% verringert. Röntgendiffraktionsmessungen an PE mit unterschiedlichen Linienladungsdichten zeigen auch hier eine 2-dimensionale lamellare Phase. Die verringerte Linienladungsdichte erzwingt eine höhere Belegungsdichte um eine 70-90% Ladungskompensation zu erreichen. Dieses führt zu einem kleineren Kettenabstand dPE. Ein Grenzfall ist bei einer 50%-igen Linienladungsdichte zu beobachten. Dort konnte an der LC Phase der Lipid-Monoschicht keine 2-dimensionale lamellare Phase der PE beobachtet werden. Der Kettenabstand dPE ist so gering, dass er mit der Röntgendiffraktion nicht mehr aufgelöst werden kann.
This work describes the recent scientific and technical achievements obtained at the high-precision Penning trap mass spectrometer SHIPTRAP. The scientific focus of the SHIPTRAP experiment are mass measurements of short-lived nuclides with proton number larger than 100. The masses of these isotopes are usually determined via extrapolations, systematic trends, predictions based on theoretical models or alpha-decay spectroscopy. In several experiments the masses of the isotopes 252-255No and 255,256Lr have been measured directly. With the obtained results the region of enhanced nuclear stability at the deformed shell closure at the neutron number 152 was investigated. Furthermore, the masses have been used to benchmark theoretical mass models. The measured masses were compared selected mass models which revealed differences between few keV/c² up to several MeV/c² depending on the investigated nuclide and model. In order to perform mass measurements on superheavy nuclei with lower production rates, the efficiency of the SHIPTRAP setup needs to be increased. Currently, the efficiency is 2% and mainly limited by the stopping- and extraction efficiency of the buffer gas cell. The stopping and extraction efficiency of the current buffer gas cell is 12%. To this end, a modified version of the buffer gas cell was developed and characterized with 223Ra ion source. Besides a larger stopping volume and a coaxial injection the new buffer gas cell is operated at a temperature of 40K. The operation at cryogenic temperatures increases the cleanliness of the buffer gas. From extraction measurements and simulations an overall efficiency of 62(3)% was determined which results in an increase by a factor of 5 in comparison to the current buffer gas cell. Aside from high-precision mass measurements of heavy radionuclides the mass differences of metastable isobars was measured to identify candidates for the neutrinoless double-electron capture. Neutrinoless double-electron capture can only occur if the neutrino is its own antiparticle and a physics beyond the standard model exists since the neutrinoless double-electron capture violates the conservation of the lepton number. Due to its expected long half-life this decay has not yet been observed. However, the decay rate is resonantly enhanced if mother and daughter nuclide are degenerate in energy. Suitable candidates for the search of the neutrinoless double-electron capture have been identified with mass difference measurements uncertainties of about 100eV/c². In this work the results of the mass difference measurements of 12 possible candidates are presented.
The Atomic Force Microscope (AFM) has become an important tool for probing the mechanical properties of cells and microparticles by force-indentation experiments. In this thesis optimized AFM approaches for these experiments are developed and applied to three types of living human cells in order to answer biologically relevant questions about their mechanics. These microscopic investigations are then interpreted with respect to nanoscopic and macroscopic biologic parameters, such as the function of cell surface receptors or the size of human heart ventricles. This thesis comprises two physical/technical chapters and three medical/biological chapters. The physical/technical chapters discuss the measurement process itself, aiming for its improvement with respect to a proper data analysis and contact model (for spherical cells). The medical/biological chapters investigate the elasticity of cells by the use of optimized AFM approaches, with respect to the used data analysis.
Magnetic reconnection is a fundamental plasma process where a change in field line connectivity occurs in a current sheet at the boundary between regions of opposing magnetic fields. In this process, energy stored in the magnetic field is converted into kinetic and thermal energy, which provides a source of plasma heating and energetic particles. Magnetic reconnection plays a key role in many space and laboratory plasma phenomena, e.g. solar flares, Earth’s magnetopause dynamics and instabilities in tokamaks. A new linear device (VINETAII) has been designed for the study of the fundamental physical processes involved in magnetic reconnection. The plasma parameters are such that magnetic reconnection occurs in a collision-dominated regime. A plasma gun creates a localized current sheet, and magnetic reconnection is driven by modulating the plasma current and the magnetic field structure. The plasma current is shown to flow in response to a combination of an externally induced electric field and electrostatic fields in the plasma, and is highly affected by axial sheath boundary conditions. Further, the current is changed by an additional axial magnetic field (guide field), and the current sheet geometry was demonstrated to be set by a combination of magnetic mapping and cross-field plasma diffusion. With increasing distance from the plasma gun, magnetic mapping results in an increase of the current sheet length and a decrease of the width. The control parameter is the ratio of the guide field to the reconnection magnetic field strength. Cross-field plasma diffusion leads to a radial expansion of the current sheet at low guide fields. Plasma currents are also observed in the azimuthal plane and were found to originate from a combination of the field-aligned current component and the diamagnetic current generated by steep in-plane pressure gradients in combination with the guide field. The reconnection rate, defined via the inductive electric field, is shown to be directly linked to the time-derivative of the plasma current. The reconnection rate decreases with increasing ratio of the guide field to the reconnection magnetic field strength, which is attributed to the plasma current dependency on axial boundary conditions and the plasma gun discharge. The above outlined results offer insights into the complex interaction between magnetic fields, electric fields, and the localized current flows during reconnection.
Modern cavity QED and cavity optomechanical systems realize the interaction of light with mesoscopic devices, which exhibit discrete (atom-like) energy spectra or perform micromechanical motion. In this thesis we have studied the crossover from the quantum regime to the classical limit of two prototypical models, the Dicke model and the generic optomechanical model. The physical problems considered in this approach range from a ground state phase transition, its dynamical response to general nonequilibrium dynamics including Hamiltonian and driven dissipative chaotic motion. The classical limit of these models follows from the classical limit of at least one of its subsystems. The classical equations of motion result from the respective quantum equations through the application of the semiclassical approximation, i.e., the neglect of quantum correlations. The approach of the results from quantum mechanics to the prediction of the classical equations can be obtained by subsequently decreasing the respective scaling parameter. In order to obtain exact results we have utilized advanced numerical methods, e.g., the Lanczos diagonalization method for ground state calculations, the Kernel Polynomial Method for dynamical response functions, Chebyshev recursion for time propagation, and quantum state diffusion for open system dynamics. We have studied the quantum phase transition of the Dicke model in the classical oscillator limit. Our work shows that in this limit the transition occurs already for finite spin length but with the same critical behavior as in the classical spin limit. We have derived an effective model for the oscillator degrees of freedom and have discussed the differences of both classical limits with respect to quantum fluctuations around the mean-field ground state and spin-oscillator entanglement. In this thesis we have proposed a variational ansatz for the Dicke model which extends the mean-field description through the inclusion of spin-oscillator correlations. The ansatz becomes correct in the limit of large oscillator frequency and in the limit of a large spin. For the latter it captures the leading quantum corrections to the classical limit exactly including the spin-oscillator entanglement entropy. We have studied the dynamics of spin and oscillator coherent states in the nonresonant Dicke model at weak coupling. In this regime periodic collapses and revivals of Rabi oscillations occur, which are accompanied by the buildup and decay of atom-field entanglement. The spin-oscillator wave function evolves into a superposition of multiple field coherent states that are correlated with the spin configuration. In our work we provide a description of the underlying dynamical mechanism based on perturbation theory. Our analysis shows that collapse and revival at nonresonance is distinguished from the resonant case treated within the rotating wave approximation by the appearance of two time scales instead of one. We have extended our study of the Dicke dynamics to the case of increasing spin length, as the system approaches the classical spin limit. We described the emergence of collective excitations above the ground state that converge to the coupled spin-oscillator oscillations observed in the classical limit. With increased spin length the corresponding Green functions thus reveal quantum dynamical signatures of the quantum phase transition. For the dynamics at larger coupling and energy, classical phase space drift and quantum diffusion hinders the direct comparison of quantum and classical observables. As we show in our work, signatures of classical quasiperiodic orbits can be identified in the Husimi phase-space functions of the propagated wave function and individual eigenstates with energies close to that of the quasiperiodic orbits. The analysis of the generic optomechanical system complements our study of cavity QED systems by a quantum dissipative system. In this thesis we have shown for the first time, how the route to chaos in the classical optomechanical system takes place, given as a sequence of consecutive period doubling bifurcations of self-induced cantilever oscillations. In addition to the semiclassical dynamics we have analyzed the possibility of chaotic motion in the quantum regime. Our results showed that quantum mechanics protects the optomechanical system against irregular dynamics. In sufficient distance to the semiclassical limit simple periodic orbits reappear and replace the classically chaotic motion. In this way direct observation of the dynamical properties of an optomechanical system makes it possible to pin down the crossover from quantum to classical mechanics.