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In der vorliegenden Arbeit wurde die Argon Plasma Quelle „MiniJet-R“ von HHF-Elektronik, Aachen, auf ihre Eignung als medizinischer CAP-Generator und ihre Emission von UVC-Strahlung und NO2 untersucht. Dabei wurde die Emission von UVC-Strahlung auf ihre Abstandsabhängigkeit und ihre Winkelverteilung vermessen. Die UVC-Intensität nimmt im für Entfernungen bis ca. einer Plasmaflammenlänge weniger schnell als 1/r² ab. Erst ab Entfernungen die ca. zwei Plasmaflammenlängen entsprechen nimmt die UVC-Intensität mit 1/r² ab. Die Intensität ist über alle Winkel gleich verteilt, bis eine durch den apparativen Aufbau der Quelle bedingte Abschattung bei Winkeln ab 85° einsetzt. Weiter wurde die Abhängigkeit der UVC-Intensität von den Betriebsparametern Argon Gasdurchfluss und Power Level untersucht. Dabei wurde gezeigt, dass die UVC-Intensität mit steigendem Gasdurchfluss abnimmt. Bei der Charakterisierung der Power Level – Abhängigkeit zeigte sich, dass die UVC-Intensität bei Power Level 3 ein Minimum hat. Zur näheren Bestimmung der UVC-Strahlung des Plasmas wurde das Spektrum des Plasmas von 168nm bis 275nm aufgenommen. Durch den Vergleich des gemessenen Spektrums und eines berechneten NO-Spektrums konnte NO als Hauptquelle der UVC-Strahlung nachgewiesen werden. Mittels Chemilumineszens-Messung konnte außerhalb des Plasmas NO2 als verbleibende Komponente identifiziert werden, während NO nur in vernachlässigbaren Konzentrationen außerhalb des Plasmas nachweisbar war. In weiteren Messungen wurde die NO2-Erzeugung des Plasmas in Abhängigkeit der Betriebsparameter Gasdurchfluss und Powerlevel sowie die NO2-Konzentration in der Raumluft in Abhängigkeit vom Abstand und von der Richtung zum Plasma bestimmt. Dabei wurde nachgewiesen, dass bei ausreichendem Abstand zum Plasma die NO2-Konzentration unterhalb des Arbeitsplatzgrenzwertes liegt. Unter ungünstigen Betriebsbedingungen und in unmittelbarer Umgebung konnten allerdings auch erheblich höhere Konzentrationen festgestellt werden. Die gemessenen UVC-Intensitäten und NO2-Konzentrationen werden mit den geltenden Maximalwerten unter dem Aspekt der Arbeitsplatzsicherheit verglichen. Abschließend erfolgt eine Beurteilung der CAP-Quelle „Minijet-R“ und eine Beschreibung einer idealen CAP-Quelle.
Im ersten Teil der Arbeit wird der erfolgreiche Aufbau einer Diagnostik zur quantitativen Bestimmung von Oberflächenladungsdichten beschrieben. Das Messprinzip bedient sich des elektro-optischen Pockelseffekts eines BSO-Kristalls, der in der Entladungszelle als Dielektrikum eingesetzt ist. Diese Methode arbeitet zeitlich und lateral aufgelöst, was die Untersuchung der Dynamik von Oberflächenladungen auf drei verschiedenen Zeitskalen ermöglicht. Die erste Zeitskala liegt in der Größenordnung von einigen 100 ns. Damit kann erstmals die Deposition von elektrischer Ladung auf einer dielektrischen Oberfläche während eines Entladungsdurchbruchs beobachtet werden. Die Deposition beginnt im Zentrum eines zuvor deponierten Ladungsspots. Die Polarität der neudeponierten Ladung ist der des ursprünglichen Ladungsspots entgegengesetzt. Die Folge ist, dass die absolute Ladungsdichte im Zentrum im Verlauf einiger hundert Nanosekunden kleiner wird als in den Randbereichen. Der Umladungsprozess wird so lange fortgesetzt, bis das elektrische Feld der neu deponierten Ladungen dem äußeren Feld so stark entgegenwirkt, dass die Spannung zur Aufrechterhaltung der Entladung unterschritten wird und die Entladung erlischt. Die zweite untersuchte Zeitskala liegt in der Größenordnung der Periodendauer der externen Spannung. Im Nulldurchgang der Spannung liegen zeitlich stationäre Ladungsdichteverteilungen auf dem Dielektrikum vor. Die Geometrie eines mittleren Ladungsspots wird in Abhängigkeit der anliegenden Spannungen und des Gasdrucks untersucht. Einerseits ist der Spotradius abhängig von den Ionisationsprozessen im Volumen, weil die Dichte der Raumladungen die Stärke des Elektronenfokus in das Innere der Entladung steuert. Andererseits wird die Spotbildung durch eine laterale Drift von Ladungsträgern kurz vor der Oberfläche aufgrund des elektrischen Feldes deponierter Ladungsträger beeinflusst. Die dritte untersuchte Zeitskala liegt in einer Größenordnung von Sekunden. Im Fall einer initial homogenen Oberflächenladungsverteilung nimmt die mittlere Ladungsdichte in einer Größenordnung von Sekunden monoton ab. Dieser Prozess stellt einen Ladungsabbau dar, dessen zeitliches Verhalten durch zwei überlagerte Exponentialfunktionen beschreiben ließ. Dadurch werden zwei Ladungsträgerpopulationen im BSO angenommen, die verschieden abgebaut werden. Im Fall einer initial inhomogenen Ladungsdichteverteilung wird ein Transport elektrischer Ladung auf der BSO-Oberfläche in einer Größenordnung von Sekunden beobachtet. Es wird weiterhin erstmals die durch einen Atmosphärendruck-Plasmajet deponierten Ladungen auf BSO zeitaufgelöst gemessen. Die zeitliche Entwicklung der Oberflächenladungen kann mit der Messung des elektrischen Stroms an einer der Ringelektroden des Jets korreliert werden. Dadurch wird geschlossen, dass der Ladungsaustauch nicht direkt durch einen Bullet verursacht wird. Er erzeugt stattdessen einen elektrisch leitfähigen Kanal zwischen der Düse des Jets zur BSO-Oberfläche. Infolgedessen kann Ladung, die sich auf der Innenseite der Jetkapillare befindet, auf den BSO-Kristall transportiert werden. Im zweiten Teil der Arbeit werden Kenngrößen entwickelt, die den Ordnungszustand einer aus Einzelobjekten zusammengesetzten Entladungsstruktur quantitativ beschreiben. Die Kenngrößen werten dabei die laterale Leuchtdichteverteilung der Entladungsemisssion, u.a. auf Basis der Tripel-Korrelationsfunktion. Dabei werden zwei separate Bifurkationsspannungen zwischen einer hexagonalen und einer ungeordneten Anordnung beobachtet: Bei der Verringerung der Spannung wird zunächst der Bifurkationspunkt der azimutalen Ordnung durchlaufen und anschließend der Bifurkationspunkt der radialen Ordnung. Die Systeme gehen jeweils in einen Zustand geringerer Ordnung über. Die Ursache des Ordnungsverlusts ist das zunehmende Fehlen von Entladungsspots, was im Mittel zu einer geringeren Wechselwirkung der Spots untereinander führt und das System an Freiheitsgraden gewinnt. Im dritten Teil dieser Arbeit wird erstmals ein Ansatz verfolgt, der die Steuerung lateral strukturierter Entladungen ermöglicht. Dafür wurde ein Aufbau konstruiert, bei dem ein gekühlter Halbleiter als Dielektrikum in der Entladungszelle dient. Dessen externe Beleuchtung führt bei einer anliegenden Spannung zu einer Änderung des Spannungsteilerverhältnisses der kapazitiven Elemente und schließlich zu einer lokalen Erhöhung der Spannung über dem Entladungsraum. Die Größe und Leuchtintensität der durch die Beleuchtung gezündeten Entladung ist stark abhängig von der beleuchteten Fläche, der Leistungsdichte der Beleuchtung und der anliegenden Spannung.
Die vorliegende Arbeit liefert Beiträge zur optischen und elektrischen Charakterisierung des dynamischen Verhaltens von Plasmaspezies in Atmosphärendruck-Plasmen insbesondere mit Hinsicht auf den Einsatz in der Plasmamedizin. Dabei wurde ein breites Spektrum verschiedener Diagnostiken angewandt, um die Zugänglichkeit zur Bestimmung weiterer Plasmaparameter an Atmosphärendruck zu prüfen. Diese Arbeit stellt eine neue Methode zur Bestimmung der Ionendichte bei Atmosphärendruck- Bedingungen vor, bei der elektrische Oszillationen ausgewertet werden, deren Ursprung ionenakustische Wellen im Plasma sind. Weiterhin wurden neben relativen optischen Messungen wie der phasenaufgelösten optischen Fotografie (PROI) und der Kreuz- Korrelations-Spektroskopie (CCS) auch absolute optische Messungen mit der interferometrischen Hakenmethode und dem Pockels-Effekt durchgeführt. Anhand von elektrischen Messungen wurde ferner gezeigt, dass mit einer Strom- und Spannungs-Charakteristik der Einfluss von Aufbauparametern, wie der Kapillarposition oder dem Gasfluss, auf das Plasma untersucht werden kann. Gegenstand der Untersuchungen waren verschiedene Plasmaquellen, die für eine Nutzung in der Plasmamedizin entwickelt wurden. Sowohl die elektrischen Messungen des Parametereinflusses als auch die Bestimmung der Ionendichte erfolgten an der selbstpulsenden transienten Funkenentladung in Argon an offener Atmosphäre. Der geringe Filamentdurchmesser und der dennoch hohe Entladungsstrom ermöglichen die Detektion der ionenakustischen Instabilität. Darüber hinaus wurde diese erratisch zündende Entladung räumlich und zeitlich aufgelöst mit der CCS spektroskopisch untersucht. Dabei wird insbesondere die Selbst-Triggerung der CCS ausgenutzt, um einen Zeitbezug trotz des großen Entladungsjitter zu erhalten. Für die PROI wurden die räumlich und zeitlich stabilen Entladungsanordnungen der Nadel-Platte-Geometrie und des Kapillarjets in Helium gewählt. Die Anordnungen wurden mit einer periodischen Sinusspannung betrieben und wiesen Entladungsspalte von d = 5 - 15 mm auf. Eine besondere Anforderung der Messung mit dem Pockels-Effekt ist zu der räumlichen und zeitlichen Stabilität eine dielektrische Gegenelektrode, welche bei der Anordnung des Kapillarjets möglich war. Bei der Anwendung der interferometrischen Hakenmethode kam neben einem Erdgas-Sauerstoff-Mischgasbrenner sowohl eine Mikrowellen-Entladung (Plexc) als auch ein MHz-Plasmajet (kINPen) zur Anwendung. Die Bedeutung der elektrischen Messungen, besonders der Strom- und Spannungscharakteristik einer Entladung, wurde an dem Parametereinfluss der Kapillarposition einer erratisch zündenden transienten Funkenentladung vorgestellt. Es konnte gezeigt werden, dass der Zeitunterschied zwischen dem Stromsignal eines Vorstreamers und der Hauptentladung durch das Einbringen einer Kapillare in den Entladungsspalt deutlich verringert wird. Insbesondere der Beitrag der lokalen elektrischen Feldstärkeerhöhung an der Kapillarkante und der Diffusionsanteil der Umgebungsluft wurden als Ursachen, durch Vergleich einer Feldsimulation mit der Beobachtung der Vorphase an der Kapillarkante in den CCS-Messungen, diskutiert. Anschließend konnte gezeigt werden, dass der Leistungseintrag in die Vorphase durch die Platzierung der Kapillare deutlich reduziert werden kann. Ein wesentliches Ergebnis dieser Arbeit ist die Beobachtung von ionenakustischen Wellen als Oszillationen im Abklingen des Stromsignals einer erratisch zündenden transienten Funkenentladung. Hierzu war es nötig, elektrische Störungen zu erkennen und zu eliminieren. Es konnte ein Erdschleifen-freier Aufbau realisiert werden. In diesem Aufbau zeigt sich, dass die Signale der ionenakustischen Welle ausschließlich in einem bestimmten Gasflussbereich beobachtet werden. Die gemessene Frequenz der Oszillationen wurde als Ionenplasmafrequenz f_{pl ,i} identifiziert und enthält daher Angaben zu den Ionendichten im Bereich von n_{Ar_2^+} = 3•10^{14} cm^{-3} bis 1•10^{12} cm^{-3}. Nach einer Abschätzung der zu erwartenden Elektronendichte, die der gemessenen Ionendichte sehr nahe kommt, wurde die Dispersionsrelation für die vorhandenen Entladungsbedingungen aufgestellt und gelöst. Dabei zeigt sich eine starke zeitliche Dämpfung über die Ionen-Neutralteilchenstöße sowie eine räumliche Verstärkung für die Ionenplasmafrequenz. Aus der Dämpfung der Oszillationsamplituden konnte die Ionen- Neutralteilchen-Stoßfrequenz nu_i = 3•10^7 Hz ermittelt werden. Weiterhin ergibt sich aus der Lösung der Dispersionsrelation ein Existenzbereich für die ionenakustischen Wellen in Abhängigkeit von der Ionendichte und der elektrischen Feldstärke.
Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Erzeugung von edelmetallfreien Katalysatoren für die Sauerstoffreduktion in Brennstoffzellen. Dabei wird ein neuartiger, dualer Plasmaprozess entwickelt, aufgebaut und die so-erzeugten Schichten mit verschiedenen elektrochemischen (CV, RDE und RRDE) und strukturanalytischen Methoden (SEM, EDX, IR, XPS, Leitfähigkeit, XRD, NEXAFS, EXAFS und TEM) untersucht. Auf diese Weise ist es erstmalig gelungen edelmetallfreie Katalysatoren mit einem Plasmaprozess herzustellen, ohne dass eine zusätzliche Pyrolyse benötigt wird. Die katalytische Aktivität der Schichten ist außerdem deutlich höher als die von rein chemisch hergestellten Metall–Polypyrrol-Schichten.