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Bitte verwenden Sie diesen Link, wenn Sie dieses Dokument zitieren oder verlinken wollen: https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:9-opus-36009

Further developments of multi-reflection time-of-flight mass spectrometry and first application for cluster research

  • This thesis describes recent developments in multi-reflection time-of-flight mass spectrometry (MR-ToF MS) with ions exhibiting large masses and mass differences at an MR-ToF setup at the University of Greifswald. A series of in-trap manipulation techniques to selectively retain or eject ion bunches of multiple species with disparate mass-to-charge ratios is investigated. These highlight the possibility to correct long-term flight-time drifts using a reference ion species far away in mass from the species of interest and also the ability to use such a pair to perform single-reference precision mass determinations. In both cases, the results obtained with disparate-mass ion pairs are comparable to those known from operation with isobaric species. In addition, an in-trap photoexcitation technique is developed and applied to study the dissociation behavior of atomic bismuth clusters (systems of some number of bismuth atoms). Compared to previous works by other groups, the probed cluster-size range is expanded for both ion polarities, resulting in a more comprehensive picture of the underlying dissociation pathways. The known significance of neutral-tetramer breakoff is confirmed, however, evidence is also found for the loss of larger neutral fragments. Lastly, the principle of tandem high-resolution MR-ToF MS is introduced. This new method allows the study of the change in dissociation behavior of the cationic bismuth octamer resulting from substituting one of its atoms for lead. It is found that the lead-doping opens new preferential fragmentation pathways that outstrip the dominant tetramer breakoff for this specific precursor cluster size. As a first proof-of-principle experiment, the case of the cationic octamer shows that tandem MR-ToF MS is well-suited for the investigation of compound clusters.
  • Diese Arbeit beschreibt Entwicklungen für Multireflexionsflugzeitmassenspektrometrie (multi-reflection time-of-flight mass spectrometry, MR-ToF MS) mit Ionen die große Massen und Massenunterschiede aufweisen an einem MR-ToF Aufbau an der Universität Greifswald. Es wird eine Reihe von Manipulationstechniken zur selektiven Speicherung oder Ejektion von Ionenpaketen verschiedener Spezies mit unterschiedlichen Masse-zu-Ladungsverhältnissen untersucht. Diese heben die Möglichkeit einer Korrektur von langzeit-Flugzeitverschiebungen mittels einer Referenzionenspezies mit einem großen Massenunterschied hervor, sowie die Möglichkeit Präzisionsmassenmessungen mit solch einem Paar durchzuführen. In beiden Fällen sind die Resultate des Ionenpaars mit stark unterschiedlichen Massen vergleichbar mit bekannten Werten aus Messungen mir Isobaren. Zusätzlich wird eine fallenbasierte Photoanregungstechnik entwickelt und für die Untersuchung atomarer Bismutcluster (Systeme mehrerer Bismutatome) angewandt. Verglichen mit früheren Arbeiten anderer Gruppen wird der untersuchte Clustergrößenbereich für beide Ionenpolaritäten erweitert, was zu einem umfassenderen Verständnis der zugrundeliegenden Dissoziationswege führt. Die bekannte Wichtigkeit des Abbruchs neutraler Tetramere wird bestätigt, es werden jedoch auch Hinweise auf den Verlust größerer neutraler Bruchstücke gefunden. Zuletzt wird das Prinzip der hochauflösenden Tandem MR-ToF MS eingeführt. Diese neue Methode ermöglicht die Untersuchung der Veränderungen des Zerfallsverhaltens des kationischen Bismut Oktamers also Resultat der Substitution eines seiner Atome mit Blei. Es zeigt sich, dass das Blei-Doping neue Zerfallswege begünstigt, welche die dominante Tetramerabgabe für diese konkrete Clustergröße übertreffen. Als ein erstes proof-of-principle Experiment zeigt das kationische Bismut Oktamer, dass Tandem MR-ToF MS gut für die Untersuchung von Mischclustern geeignet ist.

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Metadaten
Author: Paul Fischer
URN:urn:nbn:de:gbv:9-opus-36009
Title Additional (German):Weiterentwicklung von Multireflexionsflugzeitmassenspektrometrie und erste Anwendung für Clusterforschung
Referee:Prof. Dr. Lutz Schweikhard, Prof. Dr. Klaus Blaum
Advisor:Prof. Dr. Lutz Schweikhard
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2020
Date of first Publication:2020/03/10
Granting Institution:Universität Greifswald, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Date of final exam:2020/02/28
Release Date:2020/03/10
Tag:MR-ToF MS, atomic clusters, multi-reflection time-of-flight mass spectrometry, phototdissociation
GND Keyword:Dissertation
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 530 Physik