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Negative Ions and Operation Modes in Capacitively Coupled RF Oxygen Discharges

  • The electron and negative ion densities in an asymmetric capacitively coupled low-pressure RF plasma in oxygen were systematically studied and compared to the electropositive argon RF plasma during continuous and pulsed power input. This work presents the careful design and realization of a non-invasive 160.28 GHz Gaussian beam microwave interferometry (MWI) as an innovative diagnostic tool. MWI directly provides the line integrated electron density without any model assumption. The high microwave frequency enables one to accurately describe the microwave free space propagation by means of Gaussian beam theory. The microwave interferometer is simultaneously coupled with laser photodetachment to experimentally determine the negative ion density in the CCRF oxygen discharge. This is the first time that both diagnostics were combined in low-pressure capacitively coupled RF oxygen plasmas. This thesis first presents comprehensive measurements of the steady state line integrated electron density in dependence on RF power and pressure for an argon and oxygen plasma. For both gases the electron density increases with RF power. However, the line integrated electron density in oxygen is about a factor 3 to 10 smaller than in argon. The reduced electron density is accompanied by a high number of negative ions, which exceeded the electron density and resulted in a high electronegative mode. With increasing RF power, the plasma switches into a low electronegative mode. Consequently, the discharge operates in two different modes, which are distinguished by their degree of electronegativity. The transition between the high and low electronegative modes is step-like and it was concluded that one can here directly see the discharge switches from the &alpha-mode to the &gamma-mode. The &gamma-mode (low electronegative mode, high RF power) is characterized by a strong increase of the electron density and a simultaneous decrease of the negative ion density. The increase may be connected to the production of secondary electrons by collision detachment of negative ions within the RF sheath (“pseudo-secondary electron”), in addition to the classical &gamma process due to positive ion bombardment of the powered electrode. In comparison to the &gamma-mode the &alpha-mode (high electronegative mode, low RF power) reveals more negative ions than electrons. Furthermore, a simple 0d attachment-detachment model was applied to calculate the effective rate coefficients for dissociative electron attachment and collisional detachment from the experimentally determined values of steady state electron and negative ion density, as well as the detachment decay time constant. Hence, the attachment rate coefficient of the molecular ground and the excited metastable state in dependence on RF power were determined. Moreover, the density of metastable molecular oxygen was estimated to 10% of the molecular ground state oxygen. The influence of each electronegative mode to the entire temporal behavior of the oxygen discharge was intensively investigated by pulsing the discharge. Here it was shown that for the low electronegative mode the afterglow behavior is similar to that of an electropositive argon plasma. In the high electronegative mode an electron density peak in the early afterglow was observed. It was concluded that the electron production originates from the collisional detachment of negative ions. The negative ion loss and the electron production in the early afterglow were modeled numerically with a 0d rate equation system. The model accurately describes the afterglow behavior of both electronegative modes and the additional electron density peak in the early of the high electronegative mode. For the high electronegative mode the molecular oxygen plays an important role as a detachment partner for the production of electrons in the early afterglow. Furthermore, the presence of the negative ions causes fluctuations of plasma parameters. 2d spatial and temporal fluctuations of the ion saturation current are measured during the instability. The temporal and phase resolved optical emission spectroscopy shows a strong change in emission pattern during the instability, which becomes more obvious for one RF cycle at characteristic instability phases. Here, the excitation patterns reveal significant changes in the electron heating mechanisms.
  • Elektronen- und Ionendichten in einem kapazitive gekoppelten Niederdruck RF (CCRF) Plasma in Sauerstoff wurde systemeatisch untersucht und mit einem elektropositiven Argon RF Plasma bei kontinuierlichen und gepulsten Entladungsbetrieb verglichen. Diese Arbeit präsentiert den Aufbau und die Realisierung der nicht invasiven 160.28 GHz Gaußstrahl Mikrowelleninterferometrie (MWI) als eine innovative Diagnostik. Dabei liefert die MWI direkt linienintegrierte Elektronendichten ohne eine Modellannahme. Dabei ermöglicht die hohe Mikrowellenfrequenz die Freiraumausbreitung der Mikrowelle mit Hilfe der Gaußstrahltheorie zu beschreiben. Die Mikrowelleninterferometrie kann gleichzeitig gekoppelte werden mit dem Laserphotodetachment, um experimentell negative Ionendichten in einer CCRF Sauerstoffentladung zu messen. Die Kombination von beiden Diagnostiken konnten zum ersten Mal in einer Niederdruck kapazitiv gekoppelten RF Sauerstoffentladung realisiert werden. Diese Arbeit zeigt vergleichende Messungen der stationären linienintegrieten Dichten in Abhängigkeit von der RF Leistung und Druck für das Argon- und Sauerstoffplasma. Für beide Gase zeigte sich, dass die Elektronendichte mit steigender RF Leistung zunimmt. Dabei ist die linienintegrierte Elektronendichte in Sauerstoff um einen Faktor von 3 bis 10 geringer als in Argon. Diese reduzierte Elektronendichte wird verursacht durch eine hohe Anzahl von negativen Ionen, welche die Elektronendichte reduzieren und in einem hohen Elektronegativitätsmodus resultieren. Mit zunehmender RF Leistung wechselt die Entladung in den niedrigen Elektronegativitätsmodus. Daher erkennt man, dass die Entladung in zwei verschiedenen Modi arbeitet, die sich durch ihre Elektronegativität unterscheiden. Der Übergang vom hohen in den niedrigen Elektronegativitätsmodus ist sprunghaft und kann erklärt werden durch den Übergang der Entladung vom &alpha-Mode in den &gamma-Mode. Der &gamma-Mode (niedrige Elektronegativität, hohe RF Leistung) ist charakterisiert durch einen starken Anstieg der Elektronendichte und einem gleichzeitigen Abfall der negativen Ionendichte. Der Anstieg ist dabei vielleicht korreliert mit der Produktion von Sekundärelektronen durch das Stoßdetachment von negativen in der RF-Randschicht (Pseudo-Sekundärelektronen). Dieser Prozess ist zusätzlich zu dem klassischen &gamma-Prozesse, welcher verknüpft ist mit der Produktion von Elektronen durch den Beschusses der Elektrode mit positiven Ionen. Im Vergleich zum &gamma-Mode ist der &alpha-Mode geprägt durch das Vorhandensein von mehr negativen Ionen. Weiterhin, wurde ein einfaches 0d-attachment-detachment Modell erstellt, um die effektiven Ratenkoeffizienten für das dissoziative Elektron-Attachment und Stoß-Detachment aus den stationären Werten für die negative Ionen- und Elektronendichte, als auch der Detachment-Zeitkonstante zu bestimmen. Damit konnten die Attachmentratenkoeffizienten für den molekularen Grundzustand als auch für den molekularen metastabilen Zustand bestimmt werden. Dabei beträgt die die Dichte der Metastabilen bis zu 10% der Dichte des Grundzustandes. Der Einfluss der beiden Elektronegativitätsmodi auf das zeitliche Verhalten der Entladung wurde intensiv untersucht durch Pulsen des Plasmas. Dabei zeigte sich, dass sich der niedrig Elektronegative-Modus sich so verhält wie das elektropositive Argon Plasma. Im hohen Elektronegative-Modus wurde ein Elektronendichteüberschwinger im frühen Afterglow beobachtet. Es wurde gezeigt, dass dieser Peak durch das Stoß-Detachment von negativen Ionen mit Metastabilen entsteht. Der Verlust der negativen Ionen und die Produktion von Elektronen im frühen Afterglow konnte mit Hilfe eines einfachen 0d Ratengleichungssystem simuliert werden. Das Modell zeigt gleiche Verläufe von den modellierten Elektronendichteverläufen für beide Modi der Elektronegativität. So zeigen die Simulationsergebnisse auch den Elektronendichteüberschwinger wie das Experiment im hochelektronegativen Modus. Außerdem führt das Vorhandensein der negativen Ionen zu der Ausbildung von Fluktuationen von Plasmaparametern. 2d räumliche und zeitliche Messungen des Ionensättigungsstromes wurden zur Charakterisierung von auftretenden Instabilität durchgeführt. Die zeitliche und phasenaufgelöste optische Emissionsspektroskopie zeigt eine starke Schwankung im Emissionsprofil während der Instabilitäten. Das wird noch deutlicher innerhalb eine RF-Periode zu charakteristischen Zeiten der Instabilität. Hier zeigen die Anregungsraten deutliche Unterschiede in den Heizmechanismen.

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Metadaten
Author: Christian Küllig
URN:urn:nbn:de:gbv:9-001585-6
Title Additional (English):Negative Ions and Operation Modes in Capacitively Coupled RF Oxygen Discharges
Title Additional (German):Negative Ionen und Operationsmodi in kapazitiv gekoppelten RF Sauerstoffentladungen
Advisor:Prof. Dr. Jürgen Meichsner
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2013/09/18
Granting Institution:Ernst-Moritz-Arndt-Universität, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät (bis 31.05.2018)
Date of final exam:2013/09/10
Release Date:2013/09/18
Tag:Elektronegative Plasmen / negative Ionen
Microwave interferometry / Electron density / Laserphotodetachment
GND Keyword:Hochfrequenzplasma / Plasmadynamik / Interferometrie / Photodetachment / Sauerstoff Plasma
Faculties:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik
DDC class:500 Naturwissenschaften und Mathematik / 530 Physik